FA0.8Cs0.2PbBr3纳米晶的合成、钝化及其在发光二极管中的应用

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钙钛矿纳米晶(NC)所具有的高荧光量子效率(PLQY)、宽色域、高色纯度、强量子限域效应等优点使得其在钙钛矿发光二极管(LED)中具有广泛的应用前景。其中混合阳离子钙钛矿NC同时具备纯无机和有机-无机杂化量子点(QD)的优点,包括出色的光学性能和良好的稳定性,且制备工艺简单无需高温和惰性气体保护等。但是混合阳离子钙钛矿NC的制备及应用依然存在许多问题。基于NC的器件需要考虑载流子注入效率、辐射复合效率、载流子注入平衡和稳定性等问题。钙钛矿NC的表面缺陷以及钙钛矿发射层与载流子传输层之间界面处的缺陷容易诱导非辐射复合,从而影响NC的光学性能以及LED的电致发光(EL)性能。其次,NC的稳定性也限制了其在LED领域的发展。针对这些问题,本论文从高质量NC的合成、表面配体钝化、器件制备以及界面缺陷钝化等角度出发,对NC的光学性能和器件的效率进行了改善,主要工作如下:(1)合成高PLQY、良好分散性、高结晶度的混合阳离子FA0.8Cs0.2PbBr3 NC。在配体辅助再沉淀(LARP)策略基础上优化了合成方法,解决了溴化铯(CsBr)在N、N-二甲基甲酰胺(DMF)中有限的溶解度的问题。在FAPbBr3 NC的合成中掺杂铯离子成功制备了FA0.8Cs0.2PbBr3 NC。通过优化合成条件,改变了前驱液注入到不良溶剂甲苯中的量,观察NC的光学性能和结晶度的变化,最终获得了具有出色PL性能和结晶度的NC。在此基础上,制备了钙钛矿LED,对比了不同合成条件和NC类型对器件EL性能的影响。最终获得了最大亮度和最大电流效率为2775 cd/m2和6.1 cd/A的最佳器件性能。(2)引入界面层以抑制激子淬灭和钝化界面缺陷,提升器件EL性能。使用四丁基溴化铵(TBAB)界面层修饰聚(3,4-亚乙基二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)传输层,避免NC和传输层之间的直接接触,抑制界面之间的激子淬灭和非辐射复合,降低缺陷态密度。基于此制备的FA0.8Cs0.2PbBr3钙钛矿NC LED的亮度和效率有大幅提升,其最大亮度和最大电流效率分别达到了13001 cd/m2和9.64 cd/A。(3)采用3-氨基-6-甲氧基-2-溴吡啶(ABMeo Py)配体后钝化处理FA0.8Cs0.2PbBr3 NC,提升NC性能和稳定性以及器件效率。ABMeo Py部分取代传统的辛胺、油酸配体,使得NC的PLQY达到了95.99%并且NC溶液可以稳定存储半年以上。钝化处理过程抑制了非辐射复合,降低了NC表面的缺陷态密度。ABMeo Py钝化处理后的NC作为发光层的LED效率得到了改善,最大亮度及最大电流效率为9459 cd/m2和15.49 cd/A。此外,EL光谱即使在高电压驱动下仍然保持了高稳定性。综上,本论文通过优化合成方法和合成条件,制备了高质量和高稳定性的FA0.8Cs0.2PbBr3NC;通过界面缺陷钝化提高器件的性能和效率;通过配体钝化NC缺陷,抑制了非辐射复合,降低了缺陷态密度,并详细分析了机理。此外NC的稳定性和器件的可重复性也得到了显著改善。本工作为后续高质量、高稳定性混合阳离子NC的合成以及高性能钙钛矿LED的制备提供了良好的参考。
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