【摘 要】
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能源的过度消耗以及水资源的严重短缺是目前全世界面临的主要挑战。多孔碳材料由于其高比表面积、良好的电导率、优异的化学稳定性及低廉的成本,已经被广泛应用于能源存储与转换、环境保护等诸多领域。持续改进多孔碳材料的性能、开发新的制备方法、降低生产过程污染与成本,将有效缓解上述能源与环境压力。目前多孔碳材料研究的重点在于对孔结构的精准调控和探索多孔碳的新型合成方法。近年来研究者们已经开发出多种多孔碳材料,但
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能源的过度消耗以及水资源的严重短缺是目前全世界面临的主要挑战。多孔碳材料由于其高比表面积、良好的电导率、优异的化学稳定性及低廉的成本,已经被广泛应用于能源存储与转换、环境保护等诸多领域。持续改进多孔碳材料的性能、开发新的制备方法、降低生产过程污染与成本,将有效缓解上述能源与环境压力。目前多孔碳材料研究的重点在于对孔结构的精准调控和探索多孔碳的新型合成方法。近年来研究者们已经开发出多种多孔碳材料,但已报道的方法中还存在亟待改进和解决的问题:如孔结构的调控机理不明晰,多孔碳制备过程时间长、能耗大,产率低。因此,深入研究孔结构的调控机理,开发新型、简单、可控的多孔碳材料制备方法具有重要意义。本论文以典型的生物质(荷叶)及人工合成的聚合物(酚醛树脂)为原料制备了一系列多孔碳材料,利用扫描电镜、透射扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、拉曼光谱、比表面积与孔径分析等技术手段深入探究孔结构的调控机理,开发简单高效,结构独特的多孔碳材料的合成工艺,探究多孔碳在能源与环境领域的应用。具体研究内容如下:(1)以荷叶为碳源,采用500℃预碳化、后经KOH活化获得具有超高表面积(4482 m2 g-1)的多孔碳材料。对荷叶基多孔碳制备过程中碳原子的价态和氧含量的表征揭示了多孔碳孔径(微孔率)取决于碳前驱体的芳香化程度:由于sp2杂化碳比sp3杂化碳的反应活性低,因此KOH活化反应过程中碳源的芳香化程度越高,则活化产物的微孔率越高。系统测试了所制备的超高比表面积多孔碳的电容脱盐性能和染料吸附性能:在1 mol L-1 Na Cl电解液中,0.2 A g-1时的多孔碳电极的比电容达到270 F g-1。以荷叶:KOH质量比1:4活化所得产物作为电容去离子电极时,在500 mg L-1 Na Cl电解液中,1.2 V和1.6 V下对Na Cl的饱和吸附容量分别达到13.5 mg g-1和38.4 mg g-1。此外,荷叶基多孔碳对亚甲基蓝染料表现出了4100 mg g-1的超强吸附能力,比目前已经报道的最优碳基吸附剂性能高出2-3倍。(2)通过对苯二酚和甲醛之间的缩聚反应合成梯形酚醛树脂,并以其为碳源,制备了线团状的多孔碳纳米带材料。系统测试了所制备的多孔碳纳米带的电容储能与电容脱盐性能:以多孔碳纳米带同时作为正、负极组装的对称超级电容器在功率密度为2230W kg-1时能量密度最高可达到4.4 Wh kg-1。在1 mol L-1 Na Cl电解质中,0.5 A g-1时的比电容达到184.8 F g-1。此外,多孔碳纳米带具有优异的电容去离子性能,在1.2 V和1.6 V下对Na Cl的饱和吸附容量分别为13.83 mg g-1和26.59.mg g-1,更重要的是,多孔碳纳米带在CDI应用中能耗较低,在500 mg L-1Na Cl溶液中能耗仅为14.21 k Wh kg-1。多孔碳纳米带优异的电容储能及电容去离子性能,与其一维形貌所赋予的短的电子传输路径、合适的N、S共掺杂有关。多孔碳纳米带的研究证明其合成方法可作为一种简单高效,绿色环保的新型碳材料合成方法。
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