硅藻土负载型非均相芬顿催化剂的制备及其降解染料研究

来源 :成都理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:yxzapricot
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据统计,1吨染料废水的排放,将造成20吨水体的污染,染料废水因生物难降解性和“三致”毒性,会对湖泊、江河等水体造成巨大危害。针对该类废水的处理,芬顿技术是目前研究最为集中且极具前景的高级氧化技术之一。芬顿氧化法具有高降解率、化学反应过程友好、成本低和应用广泛等特点,但传统芬顿体系存在出水色度高、铁流失量大,反应体系呈酸性等缺点。研究发现,制备不溶于水的催化剂,能改善传统芬顿的缺点。本文以硅藻土为载体,采用直接蒸发法制备一种新型负载型非均相催化剂,优化了D-Fe2O3的制备条件,并对其进行了SEM、XRD等表征;考察了各反应因素对催化降解的影响;初步探讨了氧化亚甲基蓝的过程以及各因素的反应动力学;分析了D-Fe2O3的稳定性,并利用非均相芬顿流化床对D-Fe2O3的实用性进行评价。经实验可知制备过程中铁离子浓度和固液比对D-Fe2O3的催化性能存在影响,其制备的最优铁离子浓度和固液比分别为0.5 mol/L和1:15;SEM、EDS和XRD的结果表明,在改性硅藻土表面上负载了致密的、不定型的Fe2O3。又建立了非均相芬顿体系(D-Fe2O3/H2O2),在相同的反应条件下,该体系相较于传统芬顿体系对亚甲基蓝的脱色速率提升了3.5倍。通过正交实验可知各因素对脱色效果的影响程度各不相同,其中初始pH>反应温度>D-Fe2O3投加量>双氧水投加量。经过单因子实验结果表明,当双氧水投加量120 mmol/L、D-Fe2O3投加量12 g/L、反应温度55℃、初始pH 3和初始浓度50 mg/L时对亚甲基蓝的脱色效果最佳,反应20 min脱色率可达99%以上。通过UV-vis分析和文献可知,在降解过程中显色基团(巯基,-S-)的N,S双烯环及其两侧连接的苯环发生分解,中间产物不断地进行脱甲基化和脱氨基化,直至降解为CO2、H2O和无机盐离子(Cl-、NO3-和SO42-)。降解反应符合一级反应,其线性相关度均达到0.950以上。对D-Fe2O3稳定性分析可知,在强酸和强碱环境中溶出铁量分别为5.31 mg/L和0.05 mg/L,耐酸碱性能良好;D-Fe2O3经过5次连续重复使用后,仍能保持在90 min内达到99%以上的脱色率;在非均相芬顿流化床小试实验中,反应器出水澄清,色度能达到污水排放标准;反应器出水COD、脱色率和溶出铁量分别达到50 mg/L、99%和18 mg/L以上。因此D-Fe2O3有运用于实际的可能性,是一种很有潜力的非均相芬顿催化剂。
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