【摘 要】
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锂离子电池自商业化以来,其凭借优异的性能特点被广泛地应用于3C电子设备中,有力地推动了全球及时通讯领域的发展,如今更是在电动汽车、储能、航天等领域大放异彩。随着5G时代的到来和新能源汽车的发展,人们对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。目前,正极材料是发展高能量密度锂离子电池的短板,提高锂离子电池正极材料的脱嵌锂电位是实现更高能量密度锂离子电池的可行策略之一。钴酸锂（LiCoO2,简称LCO）是
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锂离子电池自商业化以来,其凭借优异的性能特点被广泛地应用于3C电子设备中,有力地推动了全球及时通讯领域的发展,如今更是在电动汽车、储能、航天等领域大放异彩。随着5G时代的到来和新能源汽车的发展,人们对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。目前,正极材料是发展高能量密度锂离子电池的短板,提高锂离子电池正极材料的脱嵌锂电位是实现更高能量密度锂离子电池的可行策略之一。钴酸锂（LiCoO2,简称LCO）是最早的商业化正极材料,其凭借自身超高的体积能量密度和优异的电化学性能,依旧占据了大部分3C产品用锂离子电池正极材料市场。提高LCO的应用电压以进一步提高其实际比容量,是保持LCO市场竞争力的有效措施。然而高的应用电压极大地降低了LCO的使用寿命,一方面是因为LCO在充放电过程中晶体结构和体积发生更加剧烈的变化,另一方面是因为LCO和电解液之间将发生更加严重地界面副反应。因此对高电压LCO进行有效地改性以满足市场的需求,成为当前的一个研究热点。本论文以反应型表面包覆作为改性策略,探究不同包覆材料对高电压LCO的改性机理和改性效果,主要研究内容和结论如下:首先,研究了电子导体对高电压LCO的表面改性效果,利用液相法将纳米Sn（OH）4包覆在LCO表面,然后高温烧结。在烧结过程,纳米Sn（OH）4很容易生成纳米SnO2,接着一部分SnO2和LCO基体在高温下通过化学反应生成了稳定的新相Li2Co3SnO8,有效地保护了基体材料;另一部分SnO2在高温的作用下产生了氧缺陷,提高了自身电子电导的同时也极大地提高了LCO的电子电导。经包覆改性后的高电压LCO呈现出优异的循环性能和倍率性能。其次,研究了离子导体包覆对高电压LCO的改性效果,将纳米TiO2、Li2CO3和LCO按照一定比例研磨后高温热处理。在高温下,TiO2、Li2CO3和LCO相互作用,LCO中部分锂被析出,形成锂缺陷的同时也在LCO表面原位反应生成了Li-Ti-O离子导体层以及稳定的尖晶石相（Co3O4）,并显著地改变了LCO的表面形貌。该复合包覆层能够有效地保护LCO基体材料并提高其离子电导,一定程度上提高了高电压LCO的循环稳定性和倍率性能。最后,研究了金属氟化物对高电压LCO基体的保护作用,将NH4F、Mg（NO3）2和LCO按照一定的比例配置成混合水溶液,并加热搅拌,F-和Mg2+在LCO表面结合形成MgF2,后续的烧结的过程部分F元素和Mg元素会扩散到LCO表层形成Li-Co-Mg-O-F固溶体层,有效地稳定了LCO的表面结构,抑制了Co元素的溶解,提高其高电压下的循环稳定性。但MgF2为惰性材料,过多的包覆量会增加LCO的界面阻抗,降低其倍率性能。
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