过渡金属硫族化合物的超导电性研究

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对于超导电性的研究一直是凝聚态物理中最令人关注的研究方向之一,其原因在于超导体潜在的巨大应用价值和重大的科学意义。无论是铜氧化物超导体还是铁基超导体,它们都具有层状结构,研究层状化合物是寻找新的超导体的重要途径。而在过渡金属硫族化合物中存在着非常丰富的层状化合物,这些化合物为我们寻找超导电性以及研究超导电性和其他物理现象之间的联系提供了很好的平台。本论文主要研究了在几种过渡金属硫族化合物中的超导电性,我们发现通过元素掺杂和插层等手段可以不同程度的对这些超导体的超导电性进行调控。论文内容分为四个章节,每个章节的主要内容概括如下:第一章首先介绍了三个不同的超导体系,分别为BiS2基超导体,在拓扑绝缘体中通过加压或金属元素插层产生的超导电性,以及过渡金属二硫化物中的超导电性。第二章中,我们通过系统的测量Bi4-xSmxO4S3(0≤x≤0.12)和Bi4-xPbxO4S3(0 ≤x≤0.1)的晶体结构、磁性质及输运性质,分析研究了用Sm和Pb取代Bi对体系超导电性的影响。我们发现,Pb掺杂对Bi4O4S3的超导电性的抑制效应比Sm掺杂更强烈,表现为Pb掺杂样品中超导转变温度以及上临界场下降的更快。根据霍尔效应的测量结果我们计算出掺杂样品的载流子浓度,经分析认为Sm的6p轨道对于体系的电子导电性没有贡献,仅仅是作为杂质散射源,而Pb对Bi的取代会在体系中引入空穴从而降低电子载流子的浓度。我们的实验结果对于理解Bi4O4S3的超导电性会有所帮助。第三章中,我们的研究动机源自于寻找拓扑超导体过程中所遇到的困难。目前国内外对于Bi2Se3插层的研究仅限于CuxBi2Se3,对Bi2Se3金属元素掺杂的研究也只有Cu、Cr、Ca。而围绕CuxBi2Se3的超导态是否是拓扑性的,实验上还没有定论。另外由于CuxBi2Se3的超导体积比最高只有40%,对于它是否是体超导仍备受争议。为了进一步地寻找可能的拓扑超导体,我们尝试了在Bi2Se3中用不同金属元素插层,发现采用Sr元素和Nb元素插层可以成功的诱导出超导电性。我们通过固相反应法,在拓扑绝缘体Bi2Se3中插入Sr元素,得到了超导体积分数高达91.5%的高质量单晶样品,其超导转变温度为2.5K左右,并且该样品在空气中放置四个月后超导体积分数没有变化,通过在强磁场下的量子振荡测量也得到了其存在拓扑表面态的证据。SrxBi2Se3为拓扑超导体的研究提供了一个性质稳定并且超导体积分数足够高的样品体系。除此之外,我们发现用Nb元素在Bi2Se3中插层也可以产生超导电性,Nb0.25Bi2Se3单晶的超导体积分数可以达到20%,超导转变温度为3.2K,用Te去取代Se以后超导体积分数急剧的减小,并伴随着超导转变温度的降低。经分析可以判断我们生长出的Nb0.25Bi2Se3成分是不均匀的,其中形貌较好的单晶片区域Nb没有掺杂进去所以不超导,而Nb含量较高的区域则形貌不佳呈多孔疏松状,在进行了Te掺杂之后,样品的结晶情况得到了提高,烧结得到的样品中多孔的区域有所减少,多数为比较平整的单晶片。第四章中,我们通过化学气相输运法成功的合成出了超导的CuxTaSe2(x=0.05,0.15)和Cu0.15TaSe2-xSx(x=0,0.5,1,1.5)单晶样品,发现通过Cu插层可以使得2H-TaSe2的超导转变温度提高17倍,而S对Se的取代会导致Cu0.15TaSe2-xSx的超导转变温度进一步提高,与此同时也会引起超导体积分数的下降。这种通过同时进行Cu插层和S取代引起的Cu0.15TaSe2-xSx超导转变温度的升高,可能是电荷密度波被压制、相干长度得到提高以及超导涨落被抑制的共同作用。
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