由于固液界面耦合效应的存在,受限于纳米尺度通道内的液体等物质具有不同于宏观体相的力学（如黏度,扩散系数）和物理（如密度分布、介电常数）性质。近年来,随着大量新颖纳米材料和先进精细加工技术的不断涌现,具有原子级精度且尺寸可调的纳米通道的制备（如间距小于1纳米的两石墨烯片构成的通道）得以实现,使人们得以研究物质在通道内的结构演变和传输力学机理。以水为例,二维纳米通道内的受限水膜能形成有序结构,实现快速输运,因此在高效过滤与分离膜技术、纳米输运器件制备等领域具有重要应用前景。此外,纳米受限水膜还广泛存在于原子力显微镜针尖-基底之间和微/纳机电系统的摩擦副之间。因此,揭示其结构、相变和摩擦特性不仅能拓展人们对受限液体奇异特性的认识,也有助于发展其在物质筛选及输运、纳米摩擦/润滑等领域的应用。然而,微纳尺度固液界面处的分子间作用力对液体性质的影响及液体层化、有序化等特征很难被传统连续介质理论准确描述。因此,能明确考虑分子间相互作用的分子模拟技术成为研究纳米水膜结构和传输力学机理的重要手段。然而,传统的二维纳米通道数值模型一般都由两块相互平行且完全相同（材质、形状等）的壁面构成,而实验和实际应用中两壁面的材质或形状常常是不同的,形成所谓非对称或非均匀受限水膜。本文基于分子动力学模拟和理论分析,系统研究了非对称和非均匀受限水膜的结构、相变及摩擦特性。主要内容如下:（1）非对称纳米受限水膜的结构和相变。有关传统纳米水膜的模拟研究一般采用完全相同的上下受限壁面,因此水膜在垂直方向上具有中心对称面。而真实的应用中两壁面可能是不同的,水膜不再具有中心对称面,因此为非对称受限水膜。我们构筑了一系列非对称纳米受限水膜系统,其上壁面的润湿性从超亲水逐渐变化至超疏水,而下壁面保持不变（超亲水）。随后,系统研究了这些非对称受限水膜的结构、动力学及液-固相变条件。与我们的预期一致,这些水膜在液态时均具有非对称的法向密度分布。随着上壁面疏水性的增强,非对称受限水膜在更高的侧向压强（采用侧向压缩引起相变）或更低的温度（采用降温引起相变）时才会冻结成固相。这是由于上壁面疏水性的增强导致其附近的水分子具有较高的迁移率（mobility）,使水膜更难发生冻结。这一发现表明,非对称受限水膜具有不同于对称受限水膜的结构和相变特征。（2）非均匀纳米受限水膜的相行为-摩擦特性关联。工作于大气环境下原子力显微镜针尖和基底间或微/纳机电系统运动部件的缝隙中通常存在着一层由毛细凝结而成的纳米受限水膜。由于针尖端部的形状通常为凸面,因此该水膜不同区域具有不同的厚度,所以被称为非均匀纳米受限水膜。我们通过分子动力学模拟研究发现,该针尖-基底间的非均匀受限水膜在常温常压下呈现出三个不同的液相区,包含有单层、双层和三层液态水。在经受侧向压缩时不同相区会逐一由液态相转变为固态相,顺序依次为单层区、双层区和三层区。在此过程中,针尖的运动特征由连续滑动（continuous sliding）转变为粘滑（stick-slip）,摩擦力以台阶状升高。在此基础上,我们建立了非均匀纳米受限水膜相行为与摩擦特性之间的一一对应关系。（3）非均匀纳米受限水膜的摩擦特性调控。根据建立起的水膜相行为和摩擦性能对应关系,我们采取施加基底应变、改变针尖扫描速率和方向、降低温度和施加面内电场等方式来大范围调控非均匀受限水膜摩擦特性（粘滑周期、强度等）。例如,通过对石墨烯基底施加面内压应变,我们发现相同相状态下水膜的摩擦力大幅降低,且粘滑周期与应变后的石墨烯晶格常数相吻合。