随着全球温室效应的形势越来越严峻,人们开始对温室气体的排放问题越来越重视。CO2作为温室气体的最主要成分之一,与CO2捕集相关的技术受到越来越多的政府、研究机构和公司的关注。离子液体(ionic liquids,ILs)是一种完全由有机阳离子和阴离子组成的,由于其拥有较好的热稳定性和化学稳定性,以及蒸汽压极低等独特的优良特性,离子液体被认为是一种能运用于CO2捕集的极佳的溶剂,具有广泛的应用前景。然而,在离子液体微观化学结构对吸收能力的影响等方面还缺乏一定的认识。随着计算机和分子模拟技术的发展很好地满足了这方面的需求。其中吉布斯系综蒙特卡洛法(GEMC)的出现使通过计算机模拟直接计算复杂体系的相平衡成为可能。本文将我们此前开发的离子液体力场成功地应用于开源MC程序包Towhee中,用GEMC计算了CO2在283.15K,298.15K,323.15K和348.15K下,压力1MPa到3MPa,1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim][BF4])、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Bmim][pf6])、1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([Bmim][Tf2N])和1-丁基-3-甲基咪唑醋酸盐([Bmim][Ac])四类离子液体中的平衡溶解度。通过对比模拟数据和文献值,我们发现本文模拟值比实验值偏小但是不存在数量级的差别,进而说明,我们此前开发的联合原子力场能够较好第表达离子液体的热力学行为。通过绘制离子液体溶解体系中CO2分子和阴阳离子的径向分布函数(RDF),我们发现,在CO2吸收过程中,阴离子对溶解度的影响大于阳离子。此外,作为对照和补充,本文也模拟了CO2气体在小分子有机溶剂中的溶解行为。