营造保护生态环境的功能化多孔新材料——中温捕获二氧化碳和光催化降解甲基橙

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liang_yanzhi
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工业的快速发展引发一系列的环境问题,如何有效地保护环境成为人们关注的焦点。本文致力于设计和合成新型的功能性多孔材料并将其用于环境保护领域。为了满足中温下捕获二氧化碳的需求,采用共沉淀法、多层镀饰法制备了氧化镁基的多孔复合材料,并深入探究了结构-性能之间的联系,再通过溶胶-凝胶法合成了自支撑的多孔MgO;针对环境中的有机污染物,研究了g-C3N4光催化剂的形成过程,通过简单的方法调控反应历程或者以金属盐作为模板合成高活性的多孔g-C3N4材料。主要研究内容如下:  1.试用协同共沉淀技术制备介孔MgO-Al2O3二氧化碳捕获剂,同步完成介孔Al2O3载体的合成与MgO镀饰,不仅使大量的MgO负载在多孔材料上,而且保持着较高比表面和孔体积。考察镁铝比例对于所得材料介孔结构和孔分布的影响,确定最佳组成配比和合成程序,调控合成参数促成MgO以微晶形式分散-插入氧化铝载体骨架中,用EDX等手段表征MgO在复合材料中的分布。探究不同组分的样品在中高温下的二氧化碳捕获性能,由于在实际条件下工业烟气中含有8-17%体积分数的水蒸汽,我们还评估了水汽对样品活性的影响。复合材料在150-400℃温度区间和水汽存在下能有效地捕获二氧化碳,最高在200℃时可以达到131 mg g-1。  2.将MgO通过原位镀饰和浸渍法等手段引入到介孔氧化硅分子筛载体上,调控MgO的分布、使之首先形成均匀钝化层,再引入一定量的MgO形成高活性的纳米粒子。研究MgO分布状态与二氧化碳吸附性能的关联,并计算了MgO的吸附效率,发现多层修饰法能有效地提高MgO的活性,后负载的氧化镁其二氧化碳吸附效率最高可达92%。为了消减载体的重量,用氢氧化钠溶液浸蚀氧化镁负载的氧化硅材料,提升二氧化碳吸附量。  3.溶胶-凝胶法合成多孔泡沫状氧化镁。研究模板剂胶束与发泡剂之间的配伍以及造孔协同作用,确定最佳比例并探索造孔机理;考察焙烧温度、焙烧气氛、升温速率以及载气流量对于最终孔结构的影响,表征所得材料的晶相和比表面积,并采用SEM和TEM技术观察材料的微观形貌和晶格参数。测定多孔氧化镁材料的机械强度,并研究孔结构和表面状态对于二氧化碳吸附性能的影响。所得氧化镁材料在100℃和200℃时的二氧化碳吸附量分别可达115和78 mg g-1,预示着潜在的应用前景  4.利用Le Chatelier原理,改变半封闭反应体系的“窗口”大小、以控制前驱体的反应过程,从而调节产物的结构参数,最终制备出高比表面的多孔g-C3N4材料。用光催化降解甲基橙(MO)评估样品的光催化活性,发现其性能远远超过传统合成的g-C3N4材料。另外,采用ZnCl2为模板合成多孔g-C3N4材料,考察ZnCl2的用量对产物孔结构的影响。光催化降解MO的实验表明,样品能大量吸附MO,并且具有较高的光催化活性。鉴此,提出了吸附促进光催化的反应模式。
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