纳米银生物法绿色连续制备工艺及其数值模拟方法研究

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随着人们对环境问题关注程度日益深入,利用环境友好的原料实现工业材料的绿色制备越来越受到研究者们的重视。银纳米颗粒在催化、传感器及抗菌材料等诸多领域具有广阔的应用前景,现有的银纳米颗粒合成过程基本以间歇操作方式在反应器中进行。如何实现银纳米颗粒的快速连续制备,已引起了学者们的广泛重视。其中,利用微通道反应器,尤其是微流体芯片技术连续制备银纳米颗粒是当今较为流行的一种连续制备技术,但是,已有的研究只侧重于实验条件对最终纳米银颗粒粒径分布的影响,利用计算机数值模拟计算来辅助研究微流体芯片合作纳米银过程中更深层次条件影响因素尚未见报道。并且,利用水利空化反应器辅助的纳米银连续制备技术也未见相关报道。本研究利用环境友好的植物生物质还原技术与微流体芯片反应器及水力空化反应器相结合,实现纳米银的连续制备,并结合数值模拟计算,考察相关实验条件及函数对纳米银的形成及粒径分布的影响,主要容如下:首先,采用侧柏叶水提液生物还原方法在自制的微流体芯片中室温条件连续合成制备银纳米颗粒(Ag NPs)。建立了一个计算流体力学(CFD)耦合颗粒粒群衡算模型并嵌入纳米银成核与生长动力学的模型来模拟纳米银的形成过程并计算不同反应条件下的颗粒粒径分布(PSD)。综合采用实验的方法和模拟计算的方法详细的考查了微流体芯片内微通道中反应液流速对纳米颗粒粒径分布的影响规律,结果表明:对于尺寸固定的微流体芯片,存在一个特定的流速使得流速对纳米银粒径的影响分成两个阶段,在第一阶段,混合效率是对粒径分布影响的决定性因素,而第二阶段停留时间将是对粒径分布影响的决定性因素。在这个特定流速下,混合效率和停留时间对纳米银粒径分布的影响达到平衡,此流速下,纳米银的粒径达到最大。其次,采用水力空化反应器辅助在室温(30°C),侧柏叶水提液浓度(0.3 g/L)条件下,连续制备纳米银颗粒。经过UV-Vis吸收光谱,XRD,TEM和HRTEM表征证实所合成的纳米银具有均一的粒径分布。采用计算流体力学(CFD)和颗粒粒群衡算耦合模型模拟了银纳米颗粒的形成过程并计算和预测了其粒径分布,结果证实所建立的耦合模型能够很好的模拟该反应过程,实验结果和模拟结果一致性较好,所建立的耦合模型能够有效的预测不同实验条件下纳米银的粒径分布情况。
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