基于硫酸根自由基降解水中持久性有机污染物研究

来源 :东北石油大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:zhangyiyuxia
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基于硫酸根自由基高级氧化技术(SR-AOPs)可以将难降解持久性有机污染物氧化成CO2和H2O,近年来受到广泛关注,开发高效、易于回收利用的非均相催化剂成为研究的热点。本文采用水热法分别制备了金属有机骨架MIL-101(Cr)和铜网负载还原石墨烯(rGO/BM)两种非均相催化剂,采用SEM、XRD和FT-IR等方法对其微观结构进行表征,以罗丹明B(RhB)为探针分子,研究催化活化单过硫酸氢钾(PMS)产生·SO4-的效能。研究表明,水热法制备的MIL-101(Cr)在活化PMS降解RhB的研究中表现出了非常好的催化性能。当H2BDC与Cr(NO33的摩尔比为1:1时,合成的MIL-101(Cr)催化降效果较好;催化剂投加量、氧化剂投加量、初始pH、水中阴离子种类和反应温度对催化活化产生较大影响,RhB的降解率随着催化剂投加量和反应温度的升高而增大;氧化剂投加量为0.114 mM时,RhB的降解率较大;催化剂在酸性条件下RhB的降解效果较好,在碱性pH=9-11的范围时,亦具有较好的催化活性,RhB降解率仍在90%左右;水中阴离子对RhB的降解均具有抑制作用,抑制作用大小顺序为:CO32—>HCO3>Cl>NO3>H2PO4>SO42—;MIL-101(Cr)具有一定的稳定性,氧化降解过程中催化剂有微量的铬溶出,但其形貌与金属有机骨架结构相比无明显变化。对于制备的rGO/BM催化剂,采用SEM、XRD等研究表明,在铜网上负载的rGO,去除表层团块后靠近铜网的内层rGO以单层或少层结构均匀分布,与铜网紧密结合;该催化剂表现出良好的活化PMS降解RhB催化活性,当负载GO浓度为1 mg/mL、水热合成温度为160℃时,合成的rGO/BM对RhB的降解效果较好;氧化剂投加量和水的初始pH值分别为0.104 mM和3时对RhB的降解速率较快,RhB的降解率随着反应温度的提高而增大。rGO/BM循环使用10次后对RhB的降解率可以保持在73.5%,在使用过程中无rGO脱落损失现象发生,且无需任何特殊分离手段即可回收再利用,具有良好的应用前景。
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