低能电子贴附分子解离的负离子速度成像装置研制及其应用研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiaxing19871215
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电子一分子反应是分子物理和化学物理领域的主要研究内容之一。一般情况下入射电子能量低于靶分子的电离阈值(通常小于20eV)与分子碰撞时会发生电子贴附分子解离(DEA),有中性碎片和负离子碎片产生。负离子碎片的截面、动能分布和角度分布能够反映解离过程动力学信息。特别是低能电子贴附解离产生负离子碎片的角度分布能够提供给我们入射电子角动量和分子负离子共振态的信息。很多实验方法能够探测离子动能分布和角度分布,但是传统的转角度探测器获得角度分布具有一定的局限性,主要表现在机械结构上的限制,以致0°和180°附近探测几乎不可能。离子速度成像和切片成像技术广泛应用于光解离实验研究,探测离子的动能分布和角度分布,整个4π立体角都能够探测。本文报道了我们最新设计的用于电子—分子碰撞反应的离子速度成像装置。此套装置包括一套自制的脉冲低能电子枪、离子聚焦透镜、两块MCP、荧光屏和CCD相机组成的离子探测系统与数据采集系统。与国际上相似谱仪相比我们的实验装置具有以下优点:数据获取系统我们使用荧光屏和CCD相机,使离子切片成像变得更容易;长的飞行管使我们具有更高的质量分辨,能够更好地来研究多原子分子与电子碰撞反应;探测正离子或负离子两种工作模式切换很方便,使我们的装置不仅可以探测低能电子贴附解离负离子碎片,还可以扩展到探测电子碰撞电离解离正离子碎片。我们通过探测在7.3eV和8.3eV的入射能量下电子贴附解离NO分子和40eV入射能量下电离解离CO分子来检验仪器的工作性能。同时我们对正/负离子飞行时间质谱进行了测试。我们利用此套装置开展了低能电子贴附解离CO2分子生成O-离子的切片成像实验,结合R-matrix理论计算,我们发现在8.0eV附近的O-离子共振峰主要是由CO2-分子负离子的2Пg这个Feshbach共振态解离而来的。通过对O-离子动量分布的拟合结果分析,我们认为由于Renner-Teller效应复势能面发生动态演化导致O-离子不同的动量分布。4.4eV附近的共振峰O-离子基本是零动能分布(小于0.2eV),是由2Пu这个共振态解离得到的。此外我们研究了9.5-10.6eV低能电子贴附解离CO分子生成O-离子切片成像。9.5eV时O-离子动能较小(小于0.3eV)角度分布特征不明显。10.0eV和10.6eV时O-离子呈现明显的向后散射特征,向前散射几乎没有。在10.0eV时,O-离子角度分布实验结果与用两个态组合角分布拟合值吻合较好。传统的角度分布拟合公式拟合10.6eV时,用两个或更多态组合,O-离子角度分布与实验值还是分歧很大。在9.5-10.6eV能量范围内CO-分子负离子共振态较多且共振态之间有一定的重叠,共振态演化为出射波函数后它们之间发生相干干涉。将干涉项加入角度分布拟合公式来拟合,与实验值吻合较好。其中10.6eV时零动能的O-离子是由于量子隧穿效应产生的。
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