絮凝剂PDMDAAC及PDMDAAC-AM对悬浮体系TiO2的絮凝回收再利用

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TiO2光催化剂的研究形式为负载体系与悬浮体系。悬浮体系TiO2具有较高的光催化活性但存在易团聚、分离困难、难以回收再利用等问题。负载体系能够较好地回收TiO2,但却存在光催化效率明显下降的问题。悬浮体系中的TiO2颗粒为胶体状态存在,而絮凝法可将水中的悬浮颗粒絮凝沉降。因此本研究将絮凝技术与光催化技术进行工艺结合联用,拟建立一种通过絮凝技术将悬浮体系的TiO2回收然后将其再用于光催化降解污染物的路线。本论文以PDMDAAC、PDMDAAC—AM为絮凝剂,对悬浮体系中的TiO2进行絮凝回收然后再将其利用的研究。设定絮凝条件程序1(200r/min快搅120s、60r/min慢搅10min)及程序2(250r/min快搅90s、50r/min慢搅10min),分别在程序1&程序2条件下进行絮凝剂的不同投加量、悬浮液不同pH值的絮凝实验,并以上清液浊度和Zeta电位值为评价指标,以此考察絮凝剂的投加量、pH值、不同搅拌时间及速度等因素对悬浮体系中的TiO2絮凝回收效果的影响。并依据以上实验结果设计正交实验,用正交实验筛选出了最佳絮凝组合条件,优化絮凝结果。接着以苯酚为模拟污染物,在最佳实验条件下对悬浮体系TiO2进行絮凝回收,并以回收的TiO2作为光催化剂,进行光催化降解苯酚实验,以此考察回收的TiO2的催化活性。再进行重复利用实验,考察在实验进行了10次以后絮凝回收的TiO2光催化效率的变化,最后,以本课题组已试验出的絮凝效果最好的PAM为絮凝剂进行对悬浮体系TiO2可回收利用循环次数的研究。在进行絮凝实验及回收再利用的实验过程中,通过扫描电镜、透射电镜及粒度分析仪对絮凝前后的絮体颗粒进行表征,以获得更加精确的实验结果。主要的研究结果归纳如下:(1)絮凝剂的投加量、悬浮液的pH值和絮凝搅拌时间及速度均对絮凝效果有显著的影响,絮凝剂PDMDAAC、PDMDAAC-AM在不同的絮凝搅拌条件下的最佳投加量不同。在不同的絮凝搅拌条件下,经PDMDAAC絮凝回收的悬浮体系TiO2的余浊在75~120NTU范围内,经PDMDAAC-AM絮凝回收的悬浮液的余浊为6~23NTU。在程序2的条件下经PDMDAAC+8mg/LPAM絮凝回收的悬浮液浊度将至18~40NTU。(2)PDMDAAC在絮凝条件程序1、投加量为2.6mg/L时对悬浮体系TiO2的絮凝效果最佳,对应的余浊为75NTU。PDMDAAC-AM在絮凝条件程序2、投加量为10mg/L时对悬浮体系TiO2的絮凝效果最佳,相应的浊度为6NTU。(3)絮凝剂PDMDAAC在碱性条件下的絮凝效果较好,在本实验的条件下其有效pH范围是大于等于8,且在pH为11时絮凝效果最佳。絮凝剂PDMDAAC-AM在酸性环境下絮凝效果较好,在本实验的条件下其有效pH范围是小于等于6,且在pH为5絮凝效果最佳。(4)经过6因素5水平的正交实验,得到絮凝剂PDMDAAC的最佳絮凝组合条件为:pH=7、PAM的投加量为7mg/L、PDMDAAC的投加量为2.6 mg/L、210r/min快搅120s、60r/min慢搅10min。得到PDMDAAC-AM的最佳絮凝组合条件为:pH=5、絮凝剂PDM DAAC—AM的投加量为10mg/L、240r/min快搅90s、50r/min慢搅610s。(5)在PDMDAAC及PDMDAAC-AM的最佳絮凝组合条件进行验证实验,测得悬浮液体系的余浊分别为5.6NTU、1.79NTU,较原来的絮凝效果得到显著地优化。(6)通过絮凝剂PDMDAAC、PDMDAAC-AM絮凝回收的悬浮态TiO2对苯酚的降解效率分别为82%、85%。(7)不同初始浓度的TiO2悬浮体系絮凝回收后的光催化效率有所不同,絮凝剂PDMDAAC及PDMDAAC-AM均表现出初始浓度为1000mg/L的TiO2悬浮体系絮凝回收后的催化效率高于500mg/L。(8)通过絮凝剂PDMDAAC、PDMDAAC-AM对TiO2悬浮体系进行回收重复利用10次以后,PDMDAAC回收的TiO2的光催化效率下降了41%,且实验在第10次时其对苯酚的降解率为39%。PDMDAAC-AM回收的TiO2的光催化效率仅下降了8%,重复至第10次时其对苯酚的降解率为77%。(9)通过絮凝剂PAM可对TiO2悬浮体系重复利用循环34次,重复试验进行至34次时其光催化降解率不再发生变化,此时降解率仅为4%。综上所述,可以通过絮凝技术将悬浮体系的纳米TiO2回收,且将回收的TiO2可重复用于光催化降解污染物。
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