Mn₂NiGa的发现，让大家对Hg₂CuTi结构的Heusler合金有了更多的关注。这种具有亚铁磁性的合金有较大的可恢复应变和磁增强应变，具有奇特的磁性变化，并且相变温度接近室温，所以在应用领域有很好的发展空间。在Mn₂NiGa合金的基础上前人对Mn₂NiAl合金进行初步研究，发现它也是Hg₂CuTi结构的Heusler合金，并且在室温以下可能会发生马氏体相变。本论文工作将集中于Mn₂NiAl合金的制备与物性研究。我们优化了Mn₂NiAl合金退火工艺，发现经过960℃和970℃退火后样品的原子有序度更高。我们采用电阻应变片的方法对960℃退火后合金的相变行为进行研究，当降温至106K时合金发生了约-17000ppm的应变，并且当温度升至大约250K时，合金恢复了原有的应变值，说明材料发生了可恢复的巨大应变。我们对不同转速的甩带样品测量了他们的热磁曲线，发现随着Mn₂NiAl合金有序度的提高，材料发生磁转变的温度越低。理论上，我们利用第一性原理方法研究了不通晶格参数下，材料的电子结构，发现通过晶格参数的压缩，Mn₂NiAl合金从亚铁磁性转变成了半金属性。但值得注意的是，Mn₂NiAl合金并不满足通常半金属合金所满足Slater-Pauling规则。我们通过电弧炉熔炼成功合成了化学配比为1：1：1：1的具有高度原子有序的Mn-Ni-Cr-Al Heusler合金。Cr元素的掺入大大改善了Mn₂NiAl合金成相困难这一点。同时，对Cr取代Mn₂NiAl合金中的Mn后其电子结构和磁性进行了研究。我们发现不同原子占位下的Mn-Ni-Cr-Al合金表现出亚铁磁性、半金属性、窄带半导体性等不同电子结构特性。我们还合成了系列偏分Mn-Ni-Al合金以及掺杂Co、Fe元素的Mn-Ni-Al合金。研究了成分配比对合金结构的影响。实验上对Mn-Ni-Cr-Sb合金的结构，磁性以及相变特性进行了研究。材料具有极好的软磁特性。同时我们发现材料在125K附近发生了马氏体相变，在170K附近发生了马氏体逆相变，滞后近50K。利用第一性原理，对CrMnNiZ（Z=Al，Ga，In，Si，Ge，Sn，Sb）系列合金进行了研究。首先通过几何优化确定了合金的平衡晶格常数，晶格常数的变化主要由Z原子的原子尺寸所决定。通过分析电子态密度图和能带密度图，对合金的电子结构和磁性进行了研究。