论文部分内容阅读
本论文首次设计并合成了一类由含乙氧基链的磺酸酯与叔胺反应生成的季铵盐离子液体(结构Ⅰ)。通过研究其与不同有机溶剂的温度-溶解性能,发现该类离子液体在甲苯、正庚烷的混合溶剂中具有“高温均相,室温分相”的特性,为设计具有温控功能的离子液体两相催化体系奠定了基础,这种具有“均相反应,两相分离”功能的新型非水液/液两相催化体系--温控离子液体两相催化,将为解决均相贵金属催化剂的分离回收提供一条新途径。作者以Ru/TPPTS络合物为催化剂的温控离子液体两相环己烯加氢为目标反应,重点考察了反应温度对环己烯转化率的影响,催化剂的分离、循环使用效果。实验结果表明,Ru/TPPTS催化的环己烯加氢反应在温控离子液体两相催化体系中有很好的催化活性。当温控离子液体两相溶剂体系组成为1mL正庚烷,2mL甲苯,lg离子液体(乙氧基链长n=16) ,即组成为20. 0wt%正庚烷,50. 7wt%甲苯,29. 3wt%离子液体的三组分体系中,在最佳的反应条件:T=60℃,P=2. 5MPa,P/Ru=5(molar ratio),S/Ru=1500(molarratio),反应5h,环己烯的转化率达100%。Ru/TPPTS络合物催化剂循环使用十次,催化活性保持不变,这说明温控离子液体两相催化体系兼有均相催化和多相催化的优点。作者还分别以Rh与配体TPPTS及含聚醚链的亚膦酸酯型膦配体形成的配合物为催化剂,成功地将温控离子液体两相用于环己烯的氢甲酰化反应,丰富了温控离子液体两相催化概念的应用范围。实验结果表明温控离子液体两相对Rh/P催化的环己烯氢甲酰化有良好的催化活性,而且显示了催化剂可以方便分离及循环使用的特点。