石墨烯是碳原子以六角形密堆积形成的二维原子晶体,具有独特的物理化学性质,在电子器件、能源环境和生物医学等诸多领域展现出广阔的应用前景。石墨烯的可控制备和组装是其实际应用的基础。本论文以水溶性氧化石墨烯(GO)为前驱体,基于胶体和界面化学基本原理和技术策略,成功实现了石墨烯在不同尺度上的可控制备和组装,并研究了石墨烯片层结构的组装机制。在微纳米尺度上,制备得到了石墨烯基微球和一维(1D)石墨烯纳米带；在宏观尺度上,实现了厘米级二维(2D)石墨烯薄膜和三维(3D)石墨烯组装体的可控构筑。并对各种石墨烯组装结构的特异性能和应用领域进行了探索。主要研究结果如下：1.氧化石墨烯液晶乳液的制备及其控制组装：通过调节界面张力,控制氧化石墨烯纳米片在油/水界面的自组装行为形成氧化石墨烯液晶乳液。二维氧化石墨烯纳米片在界面上的定向排列形成液晶的各向异性。得到的液晶乳液结构稳定,可作为软模板构筑孔道规则可控(1.7～31.6μm)的三维的石墨烯组装体结构。2.石墨烯纳米带的制备及其功能化：利用限域空间内的结冰过程诱导石墨烯片层折叠,形成具有超弹性(弹性形变恢时间小于35ms)的新型一维石墨烯带状结构。提出制备石墨烯包覆过渡金属氧化物复合结构的通用技术,包覆四氧化三铁的石墨烯折叠纳米带作为锂离子电池负极材料表现出优异的倍率特性能(10C)和长达600次的稳定循环寿命。3.绿色还原法石墨烯制备及其柔性高强度二维宏观薄膜构筑：提出基于柠檬酸钠作为还原剂的绿色还原新技术制备石墨烯。采用XRD特征峰比值法系统研究了氧化石墨烯的柠檬酸钠还原进程。将化学还原石墨烯真空诱导自组装构筑柔性石墨烯薄膜结构,考察了不同干燥方式对于薄膜形成过程和力学强度的影响,制备得到了抗拉强度高达83MPa的石墨烯薄膜材料。4.超快共价交联组装多功能石墨烯三维组装体：发展超快制备(1min)氧化石墨烯三维组装体的化学交联策略。利用商业化环氧树脂固化剂(聚醚胺-D400)作为交联剂,基于分子动力学计算和实验结果提出氧化石墨片层组装过程中存在的三种结构模型：环型构型,桥型构型和尾形构型。得到的三维组装体是一种低毒性支撑体材料,细胞培养测试表明人体成纤维细胞(L929)能够顺利在其孔道上生长繁殖,24h后细胞存活率高达99%。