基于半导体电致化学发光的细胞传感与分子检测平台

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电致化学发光是将电化学手段和化学发光方法相结合的一种分析技术。本论文以电致化学发光分析法为主要检测技术,通过合成半导体纳米阵列复合电极和半导体纳米材料修饰电极,作为化学发光物质,分别构建了高灵敏的ECL细胞传感器和生物分子检测平台。第一章简要综述了电致化学发光(ECL)分析法的基本原理、特点、主要反应类型以及在生物分析传感器中的应用和发展前景。同时对半导体纳米材料、类石墨材料g-C3N4做了简要介绍,最后简要概括了本论文的选题意义及研究内容。第二章提出了一种基于CdS/ZnO纳米复合阵列的高灵敏端粒酶传感器。端粒酶作为肿瘤标志物在早期诊断中起着重要作用。本实验中,首先用水热法在钛片基底生长ZnO纳米柱,然后利用连续化学浴沉积技术(CBD)在ZnO表面层层组装CdS纳米晶形成具有高ECL活性的纳米复合电极。通过在修饰电极表面引入端粒酶引物链发生端粒末端延伸反应,延伸序列(TTAGGG)n与碳纳米球标记的互补链结合,将碳球带至CdS/ZnO表面。因为碳球的吸收峰与ECL的峰位置重叠,从而实现了 ECL检测信号的猝灭。ECL信号的猝灭程度与端粒酶浓度分别呈现线性关系,检测范围分别为2~10个细胞和10~8×104个细胞,检测限接近单细胞水平。第三章发展了一种基于类石墨相氮化碳(g-C3N4)与银纳米颗粒复合的修饰电极构建H2O2和葡萄糖检测平台。利用微波消解技术一步法制备了银纳米粒子修饰的片层状g-C3N4半导体材料。借助H2O2使银纳米颗粒的溶解,实现了 g-C3N4 ECL信号由弱到强的恢复过程。检测到的ECL恢复程度与H2O2浓度呈现良好的线性关系。线性范围为5~200 μM,检出限为0.4 μM。并借助于葡萄糖与葡萄糖氧化酶反应产生的H2O2,实现了对葡萄糖的检测,线性范围为0.1~40 μM,检出限为0.05 μM。
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