改性介孔硅负载精油及其缓释性能研究

来源 :仲恺农业工程学院 | 被引量 : 1次 | 上传用户:wutsc
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介孔硅是一种新型功能材料,自1992年M41S系列介孔硅问世以来,其尺寸均一可调且有序排列的孔道、大的比表面积、大的孔容等结构特点使得该材料在药物控释领域更是受到研究者的广泛关注。其中,在如何有效降低精油的挥发速度的方向上,介孔硅的多孔性和易于表面化学修饰特点使其可作为精油的载体,进一步地,不同化学基团的修饰则可增强介孔硅与精油之间的相互作用力,以此达到延长释放时间和提高效果的目的。本论文主要分为两部分,第一部分以性引诱剂甲基丁香酚(Me)为模型精油,根据其分子结构特点,设计希夫碱改性介孔硅,分别采用吸附法和一步法负载甲基丁香酚,形成π-π堆叠结构,系统考察材料的结构形貌、缓释性能以及引诱效果。第二部分则针对茶树精油(TTO)多组分的特点,构筑聚合物改性介孔硅以吸附茶树精油,旨在延缓茶树精油过快的挥发速度,达到延长抑菌时效的目的。(1)采用吸附法负载Me的水杨醛希夫碱化介孔硅(Me-Sal-MCM)、糠醛希夫碱化介孔硅(Me-Fur-MCM)和苯甲醛希夫碱化介孔硅(Me-Ben-MCM)呈六方形结构,粒径约为700800 nm。随着Sal、Fur和Ben的修饰,MCM对Me的负载量从67.35%提高至67.89%、73.34%和73.84%,最终累积释放率则从82.88%降低至48.59%、56.63%和37.21%。Korsmeyer-Peppas方程和First-order模型可用于解释Me的释放过程。(2)一步法合成的水杨醛希夫碱化介孔硅(Me-Sal-MSN)、糠醛希夫碱化介孔硅(Me-Fur-MSN)和苯甲醛希夫碱化介孔硅(Me-Ben-MSN)呈现球状外观,粒径约为3540 nm。Me与希夫碱之间存在着相互作用。MSN对Me的负载量从28.73%分别变为32.70%、14.84%和15.88%,最终累积释放率则从38.41%变为22.06%、20.90%和49.59%。Me的释放过程可用Korsmeyer-Peppas方程和Logistic模型解释。孔道中的模板剂对Me的释放起到阻碍作用。相比后吸附法,两种缓释材料在600 min内的累积释放率均未超过50%,而Me的累积释放率达50%的时间约为389 min,且一步法缓释体系提高了每单位Me对桔小实蝇的引诱效率。(3)聚乙烯亚胺改性介孔硅(PEI600-MCM和PEI1800-MCM)呈六方形结构,粒径为650 nm。PEI以静电作用修饰于介孔硅表面。尽管PEI分子量的不同对TTO的负载量差异不明显,但TTO、TTO-MCM和TTO/PEI1800-MCM的Ri达50%的时间分别是28 min、138 min和490 min,而TTO/PEI600-MCM的Ri在750 min内仍未超过50%。Weibull方程和First-order模型可用于解释TTO的释放过程。TTO-MCM、TTO/PEI600-MCM和TTO/PEI1800-MCM对大肠杆菌达到最大抑菌圈的时间点分别为24 h、72 h和48 h。(4)聚丙烯酸改性介孔硅(PAA/NH2-MCM-2和PAA/NH2-MCM-8)呈六方形结构,粒径为1000 nm。PAA以静电作用的方式修饰于氨基化介孔硅表面。尽管PAA修饰量的不同对TTO的负载量差异不明显,但TTO-PAA/NH2-MCM-2的Ri达50%的时间为1377 min,而TTO-PAA/NH2-MCM-8的Ri在1500 min内仍未超过50%。TTO的释放过程可用Korsmeyer-Peppas方程解释。TTO-PAA/NH2-MCM-2和TTO-PAA/NH2-MCM-8达到最大抑菌圈的时间点分别为48 h和72 h,且具有最少的大肠杆菌菌落数量。
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