基于氧化物基底的新型光伏材料及器件稳定性研究

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全球对能源需求的不断增加,化石能源的持续减少以及长期使用带来的环境问题让人类陷入了能源危机,迫使政界、学术界和工业界转向投资和开发可持续替代能源。用之不竭的太阳能是目前能预见到的解决能源危机的希望之一。虽然目前传统的硅基电池在太阳能光伏电池市场上占据统治地位,但它高昂的制造成本使得科学家们开始寻找新的更优的材料和器件设计。近些年新兴的新型太阳电池领域主要有钙钛矿太阳电池(PSCs)、有机太阳电池(OPVs)、染料敏化太阳电池(DSSCs)、量子点太阳电池(QDSSCs)等。这些电池普遍具有低成本、易制备以及可以制成柔性器件等特点,相较于晶硅电池和铜铟镓硒(CIGS)薄膜电池等具有一定的优势。随着技术的不断进步,这些新兴器件的效率也得到了迅速的提升。例如量子点敏化电池现在已经突破了13%的转化效率,而更让人欣喜的是,钙钛矿电池在实验室条件下的效率已经达到22.1%,成为了太阳电池领域当今最耀眼的明星,并且有可能引领整个产业界的新方向。特别是在氧化物衬底(ZnO、TiO2、SnO2和NixO等)结构和材料的发展的促进下,新型太阳电池的器件性能更上一个台阶。然而,在效率提升的同时人们发现了新型太阳电池在实际的工作环境中并不具有像晶硅电池一样的长期稳定性。这些稳定性主要包括化学稳定性、光学稳定性、电学稳定性和热学稳定性。例如量子点敏化电池结构中各半导体材料由于吸收光后会变成激发态,进而容易出现光腐蚀等光化学不稳定性。而钙钛矿电池的不稳定性更是阻碍其发展的最重要因素,如何提升钙钛矿在实际应用环境中的稳定性是该器件研究发展的必然要解决的问题。本文主要针对以氧化物为衬底的量子点敏化电池的光稳定性和钙钛矿电池的热稳定性进行研究,研究内容和成果如下:提出了原位光辅助化学沉积(PACD)的方法在纳米结构基底上成功包覆CdSe量子点,并在机理研究的基础上调节混合光辅助沉积法,提升了器件效率的同时提高了氧化物衬底和量子点材料的光化学稳定性。目前,化合物半导体已经广泛应用于能源领域中的光收集材料导电基板和其他功能部件中。然而,为了有效地将其以各种形式生长在目标衬底上,经常在生长效率、简单性和可控性上遇到瓶颈。这个课题中,我们首先应用PACD方法在ZnO/CdS纳米棒阵列上均匀包覆CdSe量子点。实验通过调整注入光的光学参数(光功率密度和波长)可以显著影响所包覆的CdSe量子点材料的形态和质量。详细的机理研究发现入射光对基底材料的激发在生长过程中的关键反应起到重要的作用。同时,在应用AM1.5模拟光源和紫外氙灯作为光源时,出现了明显的基底光腐蚀现象。调查发现ZnO衬底和CdX(X=S、Se)被入射光激发后,处于激发态的上述材料在特定的化学环境中,容易产生光不稳定性。进一步的实验通过引入滤去容易产生光不稳定性的紫外(UV)和红外(IR)成分的AM1.5光源后,合成材料的稳定性和质量得到大幅度提升。最终,未经过修饰的ZnO/CdS/CdSe量子点电池效率达到了3.59%,显著的高于传统CBD方法合成CdSe组装的电池效率2.88%,并且生长速率提高了一个数量级。同时,结果可能对其他复合材料和光电器件的潜在应用和稳定性探讨有着举足轻重作用。证明了温度梯度诱导的离子迁移对钙钛矿材料(MAPbI3、FAPbI3等)的稳定性具有决定性的作用,进一步的实验发现简单的通过热反射装置可以有效的提升材料和器件的稳定性。文中我们首先比较了均匀加热和非均匀加热对ZnO/MAPbI3系统的影响,发现钙钛矿在加热系统存在热不均匀性情况下容易使钙钛矿出现了明显不稳定性甚至是完全分解。在排除氧化物表面官能团的影响后,详细的机理研究揭示了离子基团在温度梯度下能传输到钙钛矿层中,最终引发不稳定分解的链式反应,证明了温度梯度在这种现象中的决定性作用。进一步对TiO2(SnO2、PCBM)/MAPbI3和TiO2/FAPbI3系统实验发现同样存在类似的热不稳定性现象,证明了该现象具有普遍性。此外,调查发现离子迁移所导致的钙钛矿不稳定性也出现在了之前研究者所发现的案例中,而且也有可能在未来的钙钛矿稳定性研究中起到关键作用。最后,通过对退火装置结构的改造降低温度梯度后,钙钛矿材料以及钙钛矿电池的热稳定性都获得了很大的提升。我们的工作有望促进钙钛矿材料和器件的稳定性发展,并对其合成机制有更深入的了解。此外,作者还与小组成员提出了两步电化学合成法,成功在TiO2衬底上实现全电化学合成钙钛矿,并使钙钛矿电池的转化效率提升到15.65%。随后的钙钛矿太阳电池的长时间(约1000h)大气环境稳定性测试显示电化学合成的钙钛矿具有极佳的稳定性。同传统的两步法合成的进一步比较发现,使用电化学方法制备的钙钛矿薄膜具有更高质量晶格结构和更致密的薄膜密度,这有利于束缚薄膜内部离子运动并阻止外界有害分子的入侵。这些结果为提高薄膜和器件的稳定性提供一条新思路。
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