负载型催化剂催化燃烧含有机硫化合物废气的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:pathos_boy
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化工产品的生产和废水处理过程中,都会释放大量的含有机硫化合物的废气。这些废气具有强烈刺激性,即使浓度很低,也会产生恶臭气味并且对人身造成严重伤害。催化燃烧法是处理含有机废气的有效方法,但目前常用的贵金属催化剂容易发生硫中毒,难以处理含有有机硫化合物废气。因此,研究具有良好的抗硫中毒性能的高活性催化剂十分必要。本文采用湿式浸渍法制备了单金属和双金属负载型催化剂,考察其催化燃烧典型有机硫化合物二甲基二硫(DMDS)完全氧化反应的性能,并对催化剂进行表征,关联其催化性能和微观结构的关系,优选出性能最佳的催化材料。采用湿式浸渍法制备了 Cu/(Al2O3、CeO2、CeO2-Al2O3),(Cu、Fe、Zn、Mo、V、Pt、Pd)/CeO2-Al2O3等单金属催化剂,研究了这些催化剂对DMDS催化燃烧效果。Cu/CeO2-Al2O3催化剂在308℃时实现DMDS完全氧化,催化活性明显优于Cu/Al2O3(335℃)和Cu/CeO2(423℃),原因在于Cu/CeO2-Al2O3催化剂中CuO以微小晶粒高度分散于催化剂表面,并且CeO2的存在增强了催化剂的氧化还原性。过渡金属催化剂活性由高到低顺序为:Cu/>Fe/>Mo/>V/>Zn/CeO2-Al2O3,与过渡金属的氧化还原能力排序一致,贵金属催化剂亦如此。单金属催化剂催化燃烧DMDS的活性关联于催化剂的氧化还原能力,催化剂的氧化还原能力越强,DMDS催化燃烧活性越高。采用湿式浸渍法制备了 Cu-Pt/(Al2O3、CeO2、CeO2-Al2O3),(Cu-Mo、Cu-Fe、Cu-Zn、Cu-V、Cu-Pt、Cu-Pd)/CeO2-Al2O3 等双金属催化剂,研究了这些催化剂对DMDS催化燃烧性能。结果表明,双金属催化剂活性由高到低顺序为:Cu-Pt/>Cu-Pd/>Cu-Mo/>Cu-Fe/>Cu-Zn/>Cu-V/CeO2-Al2O3,除Cu-Mo/CeO2-Al2O3外,与催化剂的氧化还原能力排序一致。Cu-Pt/CeO2-Al2O3催化剂在262℃可实现DMDS完全氧化,催化活性明显优于 Cu-Pt/Al2O3(302℃)和 Cu-Pt/CeO2(399℃),原因在于 Cu-Pt/CeO2-Al2O3催化剂中Pt物种以Pt0形式存在,Pt0的存在比PtO更能增强CuO的分散性和还原性,而且CeO2的存在提高了催化剂的氧化还原性。在所有单金属和双金属催化剂中,Cu-Pt/CeO2-Al2O3催化剂催化燃烧DMDS活性最高,为催化燃烧DMDS较理想的催化剂。最后,考察了催化剂制备条件、评价条件等对Cu-Pt/CeO2-Al2O3催化剂DMDS催化燃烧活性的影响。在空速为50000 h-1,DMDS浓度小于l000 ppm,氧浓度大于5%评价条件下,浸渍液pH为5-7条件下制备的5%Cu-Pt/CeO2-Al2O3催化剂催化燃烧DMDS活性最高,262℃可实现DMDS的完全转化。另外,30000h-1空速,1000小时稳定性实验始终保持转化率在100%左右,稳定性良好。
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