化学气相沉积法制备碳纳米管阵列的进一步研究及其应用基础研究

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本文采用化学气相沉积(CVD)法制备碳纳米管阵列(CNTAs)。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、拉曼光谱、X射线衍射和热分析等对反应产物进行表征,考察了CVD法制备CNTAs反应的重复性与再现性以及石英反应管直径尺寸对制备CNTAs的影响;还考察了反应温度、溶剂对制备CNTAs的影响;初步探讨了CNTAs的生长机理。采用超声振荡方法配置CNTAs在不同分散剂中的悬浮液,考察其分散效果及稳定性,并测量其电导率随温度变化曲线。实验结果表明,采用CVD法制备CNTAs的重复性较好、再现性尚可;使用直径较小的石英反应管对CNTAs粗产物的形貌与质量的影响不显著,但可以显著地提高其收率;反应温度对CNTAs的收率、形貌及质量均有显著影响,当反应温度为850℃时,CNTAs粗产物的收率达到最大值7.0wt.%,且其形貌、质量最好;反应温度的影响决定于活性碳物种(A)与活性铁物种(C)之间的比例(I=A:C)及其与其它碳物种(B)之间的比例(II=A:B)。不同溶剂对CNTAs的形貌、质量的影响显著,分别以溶剂1和溶剂3为碳源制得的CNTAs粗产物的质量最好,以溶剂2为碳源制得的CNTAs粗产物的质量次之,以溶剂4为碳源得不到CNTAs;溶剂的影响与其生成焓、C-C键能紧密相关,但与其沸点无明显相关性。在初始生成的MWCNTs顶端的不饱和键、大量的活性碳原子以及两者之间的微电场和微磁场相互作用下,且由碳源分解产生的活性碳原子浓度能够保持在一个足够高的数值,活性碳原子以自组装方式生成MWCNTs。悬浮液的稳定性及电导率测量实验结果表明,CNTAs在蒸馏水中的分散效果极差,但在无水乙醇中的分散效果较好,且可以形成稳定性较好的悬浮液;其中CNTAs在无水乙醇中的质量百分比为0.125%、超声振荡4h得到的悬浮液的分散效果、稳定性最好,其电导率随温度升高而增加的趋势非常显著。本文研究结果对于扩大CVD法制备CNTAs的规模、推动CNTAs的应用研究,尤其是其在导电溶液领域及其它相关领域的应用研究,均具有非常重要的实际意义及一定的理论意义。
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