基于氮杂环羧酸配体构筑的多酸基稀土化合物的合成与性能研究

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多金属氧酸盐,作为一种具有优异的物理化学性质的无机配体,在催化、吸附等领域中具有广泛的应用。在本论文中,利用水热合成法,基于Keggin型多酸,以2,2’-联吡啶-6,6’-二羧酸(H2L~1)为有机配体,合成了 8个稀土-有机化合物:Pr4(L~1)4(H2O)10SiMo12O40·3H2O(1);Pr4(L~1)4(H2O)10SiW12O40·3H2O(2);Nd4(L~1)4(H2O)10SiW12O40·3H2O(3);Ce4(L~1)4(H2O)10SiW12O40·3H2O(4);Ce4(L~1)4(H2O)10SiMo12O40·3H2O(5);La4(L~1)4(H2O)11PW12O40·2H2O(6);Eu4(L~1)4(H2O)8SiW12O40·4H2O(7);Eu4(L~1)4(H2O)8SiMo12O40·5H2O(8);以5-(2-吡啶)-1H-四唑(L~2)为有机配体,合成了一个银-有机化合物:[Ag2(L~2)2]n(9);在1-8的结构中,稀土金属离子与L~1配位形成2D层状结构,Keggin型多酸阴离子夹在两个稀土-有机层之间,并与稀土-有机层之间存在氢键作用力,最终形成了 3D超分子网络结构。9中的Ag离子与有机配体相互连接形成具有连续的孔结构1D链状结构,氢键作用和π…π堆积作用将1D的链连接形成3D超分子结构。其中,4-6,9的荧光性能较好。1-8呈现电化学行为,1能够电催化还原亚硝酸根离子,5能够电催化氧化抗坏血酸。光催化降解有机染料及吸附除去有机染料的实验结果表明,1-8均能够去除有机染料(MB、RhB)。9具有良好的抑菌能力,可以作为潜在的固体抑菌剂。
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