非平衡等离子体反应器设计及降解甲基橙模拟废水研究

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非平衡等离子体水处理技术是集各种高级氧化技术于一体的新技术,因其处理效率高、反应迅速且无选择性、无二次污染等优势,呈现出良好的应用前景。本文设计了一种新型的非平衡等离子体反应器。反应器由放电反应部分和独立曝气部分共同构成,并通过蠕动泵使被处理废水循环接受放电处理和曝气处理。放电反应部分以多孔钛板作为反应器电极,独立的曝气部分用20μm孔径的多孔钛板作为曝气头。研究采用甲基橙为模拟水污染物,考察了反应器电极结构、电源参数及污染物水质等各种工艺参数对降解率、矿化率和能量效率的影响,并对多孔钛板电极的催化性能进行了实验研究。通过一系列的实验研究和分析,取得了如下研究成果:(1)在反应器电极施加脉冲高压后,电极之间会发生均匀致密的放电现象,在气相中产生O3,在液相中生成HO·自由基、H2O2等活性物质对甲基橙溶液进行处理,气相中产生的O3由反应器上部导管导入独立的曝气部分对甲基橙溶液进行曝气处理。通过放电和O3的交替作用,显著提高了O3的利用率和反应器的能量效率。重复试验结果表明反应器运行稳定,误差最大仅为3.5%。(2)电极间距对降解率有明显影响,两电极间距在8-33mm之间变化时,间距越小越有利于提高降解率;O2输入流量在0.18m3/h反应器对甲基橙的降解率最好,O:流量在0.12m3/h时有利于提高污染物的矿化效果。提高输入电压或者放电脉冲频率均能有效提高污染物的去除率和TOC矿化效果。反应器中对气层高度和液层厚度对降解率有的影响显著,气流量影响不显著,且影响主次为气层高度>液层厚度>气流量。(3)在反应器最佳结构配置条件下,即液层高度为5mm,气层高度为3mm时,使用30kV电压、100Hz脉冲频率降解浓度为60mg/L的400mL甲基橙溶液,处理6min降解率达到近95%。当浓度提高到140mg·L-1时,甲基橙的降解率明显下降,但处理12min时间后降解率仍可达到95%,能量效率最高为60.64g/(kWh)。(4)初始溶液电导率在50-600μS/cm范围变化时对该反应器对甲基橙的降解率影响较小,而甲基橙溶液初始pH的增加会明显降低甲基橙降解率。本反应器对甲基橙的处理中,碱性时的降解率>中性时的降解率>酸性时的降解率,TOC矿化率随pH增大而提高。溶液中加入H2O2,能提高污染物的矿化效果。(5)反应器对400mL浓度为60mg/L酸性铬兰K溶液进行处理表现出更好的降解效果,在电压为30kV、频率100Hz条件下,放电处理15min,酸性铬兰K降解率就达到99.6%,TOC矿化率达到20%以上,表明该反应器不仅适用于降解甲基橙,对其他污染物同样具有很高的去处效率。(6)催化电极的光催化实验证明放电作用下多孔钛板电极表面形成了TiO2薄膜,使其在紫外光照下表现出催化性,因此催化电极和放电产生的紫外光会在一定程度上产生光催化效果,表明在该反应器中除了高压脉冲放电对于污染物的降解作用,还可能存在一定的催化协同作用。(7)在该反应器中,可能存在高压脉冲放电直接作用,O3的直接、间接作用,光电催化作用来对甲基橙进行降解。降解过程可能会发生合成、烷基脱氢、开环、加成、聚合等反应,使甲基橙分子逐步变成小分子,并最终被矿化。
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