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随着现代化工业的迅猛发展,环境污染已成为全世界面临的最严峻问题之一。半导体光催化对降解有机污染物有着潜在的应用价值,受到人们的广泛关注。铁铝尖晶石(FeAl2O4)作为一种尖晶石型半导体材料,具有优良的光电性质,低廉的成本,良好的化学稳定性和耐热性,以及环境友好等优点,是降解环境污染物的理想候选材料,但是目前合成过程受到诸多限制,影响其应用范围。本论文采用简单、快速的溶液燃烧合成法制备出FeAl2O4基纳米材料,将其引入光催化领域,对其能带结构及光催化机理进行深入研究,构建了FeAl2O4基异质结光催化剂。
本论文利用溶液燃烧合成法一步制备了介孔结构FeAl2O4纳米材料,借助密度泛函理论确定了其能带结构,并对其制备过程,光催化活性及机理进行了探讨。实验结果表明,燃料的种类与用量对燃烧产物的组成和物理化学性质有着重要的影响。燃烧反应中应选用尿素与盐酸二乙胺组成的混合燃料,其产物FeAl2O4属于间接能隙半导体,禁带宽度为1.78 eV,是一种能够吸收可见光的催化剂。降解污染物过程中主要活性物种为超氧自由基,结晶度是影响其光催化性能的决定性因素。这些结果为FeAl2O4光催化剂的进一步优化与改性打下良好的基础。
在FeAl2O4光催化材料基础上进行复合改性,利用水热法设计合成了一系列FeAl2O4/Al2O3异质结光催化剂,并对其光催化活性及电子转移路径进行了研究。实验发现:引入Al2O3材料后,FeAl2O4/Al2O3异质结材料的光催化性能明显提高,这归因于无定形Al2O3具有较大的比表面积和可作为电子受体的缺陷位结构,以及FeAl2O4与Al2O3相互匹配的能带结构,对异质结中光生电子-空穴对的复合起到较好的抑制作用。
为了进一步提高光催化活性,使空气中的分子氧形成活性氧物种,制备了不同比例的FeAl2O4/g-C3N4异质结光催化剂,并研究了其分子氧活化能力及光催化机理。结果表明:FeAl2O4/g-C3N4异质结体系中,g-C3N4导带中的光生电子与价带中的空穴分别迁移到FeAl2O4的导带与价带中,使得光生电子与空穴的复合几率降低,具有良好的光催化性能及分子氧活化能力。此项工作不但构筑了分子氧活化性能优良的FeAl2O4/g-C3N4光催化剂,而且为设计合成FeAl2O4基异质结光催化体系提供了实验基础和理论依据。
本论文利用溶液燃烧合成法一步制备了介孔结构FeAl2O4纳米材料,借助密度泛函理论确定了其能带结构,并对其制备过程,光催化活性及机理进行了探讨。实验结果表明,燃料的种类与用量对燃烧产物的组成和物理化学性质有着重要的影响。燃烧反应中应选用尿素与盐酸二乙胺组成的混合燃料,其产物FeAl2O4属于间接能隙半导体,禁带宽度为1.78 eV,是一种能够吸收可见光的催化剂。降解污染物过程中主要活性物种为超氧自由基,结晶度是影响其光催化性能的决定性因素。这些结果为FeAl2O4光催化剂的进一步优化与改性打下良好的基础。
在FeAl2O4光催化材料基础上进行复合改性,利用水热法设计合成了一系列FeAl2O4/Al2O3异质结光催化剂,并对其光催化活性及电子转移路径进行了研究。实验发现:引入Al2O3材料后,FeAl2O4/Al2O3异质结材料的光催化性能明显提高,这归因于无定形Al2O3具有较大的比表面积和可作为电子受体的缺陷位结构,以及FeAl2O4与Al2O3相互匹配的能带结构,对异质结中光生电子-空穴对的复合起到较好的抑制作用。
为了进一步提高光催化活性,使空气中的分子氧形成活性氧物种,制备了不同比例的FeAl2O4/g-C3N4异质结光催化剂,并研究了其分子氧活化能力及光催化机理。结果表明:FeAl2O4/g-C3N4异质结体系中,g-C3N4导带中的光生电子与价带中的空穴分别迁移到FeAl2O4的导带与价带中,使得光生电子与空穴的复合几率降低,具有良好的光催化性能及分子氧活化能力。此项工作不但构筑了分子氧活化性能优良的FeAl2O4/g-C3N4光催化剂,而且为设计合成FeAl2O4基异质结光催化体系提供了实验基础和理论依据。