【摘 要】
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近年来,钙钛矿材料因具有大的吸收系数、高的荧光量子效率（PLQY）、高的载流子迁移率和长的载流子扩散长度等优点,被认为是一种具有极高应用潜力的光电功能材料。尤其是钙钛矿单晶材料,它们在制备高性能光电器件方面展现出多晶材料无法比拟的优越性。然而,目前报道的钙钛矿单晶材料仍然存在以下不足:1.单晶结晶质量依然不高、器件的长期稳定性相对较低;2.大多数材料因禁带宽度较大,制约了其在近红外谱段的光电应用;
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近年来,钙钛矿材料因具有大的吸收系数、高的荧光量子效率（PLQY）、高的载流子迁移率和长的载流子扩散长度等优点,被认为是一种具有极高应用潜力的光电功能材料。尤其是钙钛矿单晶材料,它们在制备高性能光电器件方面展现出多晶材料无法比拟的优越性。然而,目前报道的钙钛矿单晶材料仍然存在以下不足:1.单晶结晶质量依然不高、器件的长期稳定性相对较低;2.大多数材料因禁带宽度较大,制约了其在近红外谱段的光电应用;3.三维钙钛矿单晶由于尺寸较大、斯托克斯位移（Stokes）较小,导致自吸收严重、PLQY低,限制了其光电器件性能的进一步提升。目前,异质离子掺杂已被证明是改善钙钛矿材料光电学性能的有效方法。因此,本论文将主要针对以上问题,通过采用稀土离子掺杂的策略,调控三维钙钛矿单晶材料的光电特性,拓展其应用范围。主要的研究内容和创新点如下:（1）采用高压溶剂热法制备了一系列稀土离子掺杂的甲铵碘化铅（MAPbI3）单晶材料,成功解决了稀土掺杂有机-无机杂化钙钛矿材料制备困难的问题。引入稀土离子不仅拓宽了MAPbI3单晶的发光波长范围,还大幅度提高了其电导率、载流子迁移率以及稳定性。此外,基于稀土掺杂MAPbI3单晶的探测器实现了对可见光、近红外光和X射线的多波段响应,其宽带（350～850 nm）探测率达到0.7-3.8×1012Jones,近红外波段（980 nm、1540 nm）探测率达到0.6-1.1×1011Jones,X射线灵敏度达到1.16×10~6μC Gyair-1cm-2。（2）制备了一系列稀土离子掺杂的铯铅氯（CsPbCl3）单晶材料,并有效调控了其光电学性能和稳定性。其中,CsPbCl3:Yb3+单晶的发光波长范围被成功地拓展,并且PLQY得到了显著提高。同时,该材料还表现出较高的载流子迁移率(36.16 cm~2V-1s-1)和较低的缺陷态密度(0.95×10~9cm-3),分别是CsPbCl3:Yb3+纳米晶薄膜的300倍（增加）和7倍（降低）。此外,基于CsPbCl3:Yb3+单晶的高性能X射线探测器获得了87941μC Gyair-1cm-2的高灵敏度,是未掺杂CsPbCl3单晶X射线探测器灵敏度的6.6倍。这项研究工作成功解决了CsPbCl3纳米晶薄膜材料难以应用于X射线探测的问题。（3）通过调节镱离子掺杂铯铅氯溴(CsPbClxBr3-x:Yb3+)单晶中两种卤素离子的比例,获得了PLQY高达149%、Stokes大于500 nm的CsPbCl1.5Br1.5:Yb3+单晶材料,成功实现了高透光率、高X射线吸收/转换效率、高光产额（118400photons/MeV）和低检测限(165.6 nGyairs-1)的闪烁体（将高能量的X射线转化为低能量光子）性能。此外,在基于CsPbCl1.5Br1.5:Yb3+闪烁体探测器的成像系统中,获得了清晰的、对比度高的单像素X射线图像。这项研究工作成功解决了三维钙钛矿单晶材料PLQY低和自吸收现象严重的问题。
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