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核能的广泛利用在造福人类的同时必然会产生大量的放射性废物,特别是半衰期长、放射性活度大、释热率高、毒性大的高放废物很难处理。目前已经应用于工业的高放废物处理方法是:先将其固化在玻璃体内,再将玻璃固化体进行深地质掩埋。但是玻璃网络属于热力学亚稳态结构,在长期的地质储存过程中其性能会因为辐照发生变化。本文第一部分内容利用Xe离子外辐照模拟α衰变、电子外辐照模拟β衰变,研究了硼硅酸盐玻璃固化体因辐照导致的机械性能变化。得到如下结论:当Xe离子在固化体中的能量沉积达到6.6×1021 keV/cm3时,固化体硬度和模量分别下降了约24%和7.4%,辐照后玻璃固化体韧性增强机械性能变好;电子辐照实验,当电子在样品中能量沉积达到实验范围内最大值1.4×1022keV/cm3时,样品硬度和模量分别下降了约4.7%和2.9%。由于玻璃属于亚稳状态,在高温环境下不稳定,并且对锕系核素包容量比较低,并不是最佳的高放废物固化材料。因此,本文第二部分研究了单一矿相钙钛锆石(Ca ZrTi2O7)玻璃陶瓷固化体的制备方法。实验发现要炼制单一矿相的钙钛锆石玻璃陶瓷,钙钛锆三种元素的最佳摩尔比应该为2:2:1。最佳核化温度为860℃,当核化温度小于860℃时,形成的主要晶相是Ca2Ti2O6晶体,当核化温度大于860℃时除目标矿相CaZrTi2O7晶体外会有少量的TiO2和ZrO2晶体形成。研究发现玻璃熔融体冷度速度对样品的微观结构会产生较大的影响,冷却速度大的样品钙钛锆石晶体数目多,尺寸小,分布均匀;冷却速度小的样品,晶体数目较少,尺寸大小不一,分布不均,并且有少量TiO2和ZrO2晶体生成。实验还研究了CeO2掺量对钙钛锆石玻璃陶瓷结晶性能的影响。随着CeO2掺量增多,样品中晶体的晶胞参数变大,晶体粒度也变大,同时样品结晶度增大。但过高的CeO2掺量会导致固化体析出SiO2、ZrO2和Ti晶体。XPS分析表明Ce元素以三价和四价两种混合价态存在于固化体中。