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锂离子电池主要应用于数码相机、手机和电脑等高科技产品。但随着科学技术的不断发展,锂二次电池的应用也向着大型化、微型化以及柔性化发展,如新能源电动车、微型传感器和运动手环。因此,对于锂离子电池在安全性方面有了更高的要求。Li7La3Zr2O12(LLZO)固态电解质具有较高的室温离子电导率、化学稳定性和热稳定性,这很大程度的提高了石榴石型电解质在全固态锂电池中的应用前景。但其电导率较传统的液态电解质还是相对偏低,如何提高其电导率是LLZO固态电解质能够投入应用的关键。本文选用了Ta掺杂LLZO固态电解质(LLZTO)为研究对象,为了提高其电导率而进行了一系列优化工作。采用固相反应法进行了制备,通过实验探究了陶瓷粉体的制备方法、烧结工艺和Ta掺杂含量对陶瓷电解质的物相、致密度、微观形貌和电学性能的影响。并探究了共掺杂对其物相、致密度、微观形貌和电学性能的影响。采用不同的球磨时间进行了陶瓷粉体的制备,结果表明球磨12h能使原料粉混合更均匀,煅烧后的Ta掺杂LLZO粉体能获得单一立方相结构,此时粉体粒径约为5μm且继续延长球磨时间粉体粒径不再减小。采用不同的烧结温度和烧结时间制备陶瓷电解质,结果表明最佳的烧结温度为1230oC,最佳的烧结时间为1h。制备了Ta掺杂量不同的LLZO陶瓷电解质,并对其进行了组织结构和电学性能的表征,结果表明Ta元素的掺杂可以起到稳定立方相、细化晶粒的作用。Ta掺杂的陶瓷电解质致密度也相应提高。适量的Ta掺杂可以增加Li空位,调节Li离子占位,提高晶粒内的Li离子传输能力。但是过量的Ta掺杂会导致陶瓷电解质中Li含量的降低,使可迁移的Li离子浓度降低,会降低其电导率,所以Ta掺杂存在一个最优的含量。Ta掺杂含量为x=0.4的样品具有最高的电导率(30o C)为6.01×10–4S·cm–1,其激活能为0.27eV。制备了共掺杂的LLZO陶瓷电解质,并对其进行组织结构和电学性能的表征。结果表明对Li6.6+yLa3–y My Zr1.6Ta0.4O12(M=Ba,Ca)体系,Ba–Ta和Ca–Ta共掺杂造成了晶粒的异常长大和大量的气孔,引起了致密度和电导率的下降。而对Li6.4+yLa3–y–y My Zr1.4Ta0.6O12(M=Ba,Ca)体系,Ba–Ta和Ca–Ta共掺杂引起了致密度略微下降,但对陶瓷断口中晶粒的形貌和尺寸影响不大。由于Ba–Ta和Ca–Ta共掺杂可以增加电解质中Li离子浓度,改善Li离子占位,Li离子的迁移能力增强,电导率也相应的提高。Ba–Ta和Ca–Ta共掺杂提高了Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12陶瓷电解质的电导率。其中Ba的掺杂量y=0.06时,电导率(30oC)最高,为6.04×10–4S·cm–1,电导活化能为0.27eV。Ca的掺杂量y=0.02时,电导率(30o C)最高,为5.69×10–4S·cm–1,电导活化能为0.27eV。