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NaA型分子筛膜是沸石分子筛膜的一种,孔径为0.4.1nm,并具有较强的亲水性。因此,在分离H2、N2、CO2等小分子气体和渗透蒸发脱除有机物中水的应用方面有很好的前景,成为分离膜研究热点之一。目前,NaA型分子筛膜在日本、英国已经有成熟的商业产品和大规模的工业应用,但我国尚处于实验研究阶段,因此,为了填补国内空白,需要掌握NaA型分子筛膜的制备技术。
本文结合目前NaA型分子筛膜研究的热点和国内研究现状,采用水热合成法制备了NaA沸石,以α-Al2O3和TiO2/α-Al2O3微孔管状陶瓷膜为载体,采用晶种法制备了NaA型分子筛膜,利用XRD、SEM、气体渗透性能测试等对NaA沸石和NaA型分子筛膜进行表征。考察了NaA沸石及NaA型分子筛膜制备的影响因素,优化了制备条件。
通过考察合成液硅铝比、合成液碱度、晶化温度、晶化时间等条件对NaA沸石合成的影响,得到制备NaA沸石的优化工艺参数,合成液摩尔配比1.5SiO2:1Al2O3:(8~9)Na2O:(600~700)H2O,晶化温度为90~110℃,晶化时间为3~5h,制备出的NaA沸石的晶体微粒是边长为4~6μm的立方体。通过对NaA沸石的热重曲线分析确定分子筛膜的焙烧升温速率。
采用水热合成法在预涂晶种的α-Al2O3载体上制备NaA型分子筛膜,考察了合成条件对分子筛膜合成的影响。得到制备NaA型分子筛膜的优化工艺参数,合成液配比为1.5SiO2:1Al2O3:8Na2O:600H2O,晶化温度为100℃,晶化时间为5h,晶化次数为3次。XRD与SEM测试结果表明,在载体表面制备出了结晶度较高的NaA型分子筛膜,膜层厚度为20μm,晶粒间紧密地挛生在一起。气体渗透性能测试结果表明,制备的NaA型分子筛膜的O2渗透率为7.5×10-5mol/(m2·s·Pa),N2渗透率为5.8×10-5mol/(m2·s·Pa),氧氮分离系数为1.3,高于相应的努森扩散系数0.94,制备的分子筛膜对氧氮有一定的分离作用。
在以α-Al2O3为载体制备NaA型分子筛膜基础上,通过对α-Al2O3载体表面涂覆TiO2溶胶进行修饰,制备TiO2/α-Al2O3陶瓷复合载体,利用水热合成法在其表面制备NaA型分子筛膜。性能测试结果表明,在TiO2/α-Al2O3载体表面制备出了NaA型分子筛膜,且制备的分子筛膜连续完整,分子筛膜氧氮分离系数与单纯α-Al2O3载体分子筛膜相比无明显变化,但气体渗透率提高了47%。