【摘 要】
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透明陶瓷作为功能材料,不仅拥有传统透明材料的一般光学性能,而且其高稳定性、高强度等特性使其能服役于特殊环境。当前的研究工作集中于提升陶瓷性能以推动其实际应用。立方结构的Gd2Zr2O7能制备成透明陶瓷,其中Gd3+能缓冲荧光离子的聚集,提高其荧光性能。过去对其制备工艺参数进行系统探究,并初步研究其掺杂荧光性能。为进一步提升Gd2Zr2O7透明陶瓷的光学性能,引入非化学设计理念和高熵设计理念,改造晶
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透明陶瓷作为功能材料,不仅拥有传统透明材料的一般光学性能,而且其高稳定性、高强度等特性使其能服役于特殊环境。当前的研究工作集中于提升陶瓷性能以推动其实际应用。立方结构的Gd2Zr2O7能制备成透明陶瓷,其中Gd3+能缓冲荧光离子的聚集,提高其荧光性能。过去对其制备工艺参数进行系统探究,并初步研究其掺杂荧光性能。为进一步提升Gd2Zr2O7透明陶瓷的光学性能,引入非化学设计理念和高熵设计理念,改造晶体能带结构。具体研究工作和结果如下:（1）首先使用燃烧法制备晶粒尺寸为40 nm、缺陷萤石结构的Gd2+XZr2O7+3X/2粉体,其衍射峰的偏移是由于非化学计量缺陷引起的晶体畸变。陶瓷衍射峰非常尖锐,且烧绿石特征峰随|X|增加而逐渐减弱、消失,说明陶瓷的有序度逐渐降低。烧绿石特征峰可用于判断是否存在烧绿石结构。非化学计量设计改变陶瓷的结构和性能,当缺陷加速晶界迁移、促进烧结时,陶瓷表现为大晶粒、少气孔、高透过率;当缺陷抑制原子扩散,会使气孔滞留陶瓷中,退化陶瓷光学性能。随Gd含量的增加,陶瓷的短波吸收限蓝移,光学带隙变宽。（2）随后对非化学计量钆锆氧透明陶瓷进行掺钕或钐荧光性能研究。粉体和陶瓷都是单相结构,说明钕（钐）进入基质晶体中。少量的非化学计量缺陷（|X|≤0.3）能促进晶粒长大、气孔排除,优化陶瓷的直线透过率;而过量的缺陷导致气孔残留晶粒内部,退化陶瓷的光学透明度。缺陷有利于能量传递、优化荧光性能,但Nd浓度的增加会产生交叉弛豫、退化荧光性能,Gd1Nd0.2Zr2O5.8陶瓷的荧光强度最高。缺陷对Nd3+的荧光寿命影响较小,无浓度淬灭。Sm3+的最佳激发和发射波长为404 nm和615 nm,Gd1.8+XSm XZr2O7+3X/2陶瓷的荧光性能由缺陷和交叉弛豫相互作用,Gd1Sm0.2Zr2O5.8陶瓷的荧光性能最好。氧空位会形成的电荷跃迁态跃迁,使激发光谱在265 nm出现激发峰。（3）最后制备和研究高熵Gd2Zr2O7透明陶瓷。多组元A2Zr2O7透明陶瓷的物相结构和晶粒尺寸受A位稀土离子影响,当A位离子平均半径较小时,陶瓷由较大的缺陷萤晶粒组成,随着A位离子增加,晶粒尺寸减小,结构更加有序;当A位元素半径相差较大时,陶瓷由多相小晶粒组成。高熵效应能细化粉体颗粒,提高烧结驱动力,降低烧结温度。在Yb3+的敏化作用能优化Er3+的上转换发光性能,但是Sm3+的掺入会降低其荧光强度,多元素的荧光协同作用是复杂非线性的,该理念为优化陶瓷荧光性能提供新路径。
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