【摘 要】
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随着化石能源的日渐枯竭以及环境污染的不断加剧,开发利用可再生清洁能源已经在全球引起了广泛关注。生物质作为自然界中典型含碳可再生资源,具有成本低、碳中性、生长周期短和原料丰富等优势。近年来,国内外研究机构在生物质利用方面做了大量研究工作。主要包括通过生物精炼以及化学催化方法将生物质转化成各种高附加值平台化合物以及高热值液体燃料,为化学品和油品燃料的大量供应提供了可能,被认为是缓解能源危机,改善环境问
【基金项目】
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安徽省重点研发项目（NO.202004a06020053）； 国家自然科学基金（51876001和51906001）； 中国工程科技发展战略-安徽研究院2018年重大咨询项目（2018-02）； 安徽省高校自然科学研究重大项目（KJ2020ZD31）； 安徽科技大
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随着化石能源的日渐枯竭以及环境污染的不断加剧,开发利用可再生清洁能源已经在全球引起了广泛关注。生物质作为自然界中典型含碳可再生资源,具有成本低、碳中性、生长周期短和原料丰富等优势。近年来,国内外研究机构在生物质利用方面做了大量研究工作。主要包括通过生物精炼以及化学催化方法将生物质转化成各种高附加值平台化合物以及高热值液体燃料,为化学品和油品燃料的大量供应提供了可能,被认为是缓解能源危机,改善环境问题最有效途径之一。木质纤维素是地球上最丰富的生物质来源,主要由纤维素、半纤维素和木质素组成。但由于木质纤维素结构的复杂性以及异质性,其往往作为廉价燃料直接燃烧利用,这造成了资源浪费和环境污染。基于木质纤维素生物质的高效开发利用,本文针对木质纤维素主要组分（木质素,纤维素）高效转化制备高热值含氧燃料构建了有效的协同催化体系,并揭示了反应物分子在催化剂表面的吸附活化机制。（1）针对木质素解聚过程中反应条件苛刻,反应中间体再聚合,关键化学键及官能团吸附活化机制不清晰等问题。本文设计W-Ni-Mo/海泡石（SEP）三金属催化剂,构建金属位点与酸性位点协同催化机制,通过耦合超临界乙醇反应体系,在280 oC条件下连续反应4 h,实现木质素高效转化为富含酚类单体的高热值（32.37 MJ/kg）液体产物,其中液体产物收率为39.56%。并实现了对愈创木酚和乙氧基苯酚高附加值单体的高选择性,产率分别达到42.18和62.13 mg/g木质素。采用N2吸附-脱附、SEM-Mapping、XRD、XPS、FTIR、NH3-TPD和Py-IR等分析手段阐明了催化剂微观精细结构性质,并结合单体产物分布揭示了催化剂对反应物分子的吸附活化机理以及反应中间体转化机制。（2）基于纤维素转化过程中效率低,单体选择性差,催化机制不清晰等问题。采用具有丰富且可调节酸性位点的杂多酸为催化剂,在超临界乙醇体系下,构建酸催化醇解与乙醇原位供氢耦合体系。在最优条件下,实现纤维素转化为富含脂类单体的高热值（33.85 MJ/kg）液体产物,收率最高得到95.25%,并且高热值乙酰丙酸乙酯（EL）单体的收率高达77.05%,选择性基本保持在70%以上。通过XRD、FT-IR、NH3-TPD、Py-IR一系列表征手段,阐明了杂多酸物理化学性质,并结合单体产物分布,揭示了杂多酸催化机理以及合理的EL合成路径。图[41]表[8]参[138]
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