【摘 要】
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以sp2杂化为主的烯碳材料兼具导电性良好和环境友好等优点,在钾电池中发挥着重要的作用。在钾离子电池中,针对钾离子(K+)半径较大导致迟缓的反应动力学和较高的不可逆性,氮掺杂碳材料因其对K+增强的吸附作用常被用做钾离子电池的负极活性物质。在钾金属电池中,面对钾金属在传统基底上无法均匀有序沉积的挑战,烯碳材料能够作为修饰材料介入电极界面反应,调控钾金属的成核-生长行为。尽管如此,在烯碳材料的合理设计、
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以sp2杂化为主的烯碳材料兼具导电性良好和环境友好等优点,在钾电池中发挥着重要的作用。在钾离子电池中,针对钾离子(K+)半径较大导致迟缓的反应动力学和较高的不可逆性,氮掺杂碳材料因其对K+增强的吸附作用常被用做钾离子电池的负极活性物质。在钾金属电池中,面对钾金属在传统基底上无法均匀有序沉积的挑战,烯碳材料能够作为修饰材料介入电极界面反应,调控钾金属的成核-生长行为。尽管如此,在烯碳材料的合理设计、精准制备以及高效修饰方面还存在着诸多问题。目前较为普遍的氮掺碳制备方法还存在以下瓶颈:在调节氮掺杂构型的过程中,氮掺杂浓度发生了相当大的变化,因此无法在相似的背景条件下区分它们在K+储存中发挥的特定功能。此外,烯碳材料作为修饰材料时,其修饰引入策略还存在材料用量大、修饰不均匀以及结合强度低等问题。针对上述钾电池用烯碳材料所面临的问题,本论文借助化学气相沉积(CVD)技术实现了氮掺碳的合理设计与精准制备,并发展了烯碳材料对钾金属沉积基底的高效修饰策略。具体的研究内容如下:(1)采用CVD技术实现了高边界氮掺碳(HENC)和高石墨氮掺碳(HGNC)的精准制备。XPS测试结果表明,HENC和HGNC具备相似的氮掺总量(HENC:5.78 at%,HGNC:5.07 at%)。此外,借助卷对卷的CVD技术,发展了石墨烯对铝集流体的高效修饰策略,实现了烯铝集流体(Al@G)的大批量制备,并对其表界面性质做了深入的研究。Al@G的石墨烯修饰层具有较高的表面能(66.6mJ m-2),同时其与铝箔基底的结合力高达10.52 N m-1。(2)利用恒电流充放电、循环伏安扫描以及恒电流间歇滴定等电化学测试方法,并结合DFT理论计算,解耦了不同氮掺构型在K+存储中的特定作用,具体研究了各类氮掺物种对储钾容量、反应动力学的影响。边界氮物种因其对K+的结合能更高,具备更强的K+吸附能力,因此有利于提升储钾容量,实现更加出色的循环和倍率性能。然而,这些优点由于其较多的容量实现在高电压(相对于K+/K电位)范围内而受到影响,这实际上削弱了 HENC作为实用高性能钾离子电池负极材料的潜力。就石墨氮而言,它使碳晶格具有更高的导电性,但对K+的吸附力较弱,甚至不如无掺杂的石墨碳。同时,采用原位拉曼、间位X射线衍射以及间位X射线光电子能谱示踪了氮掺碳的储钾机理。最后通过钾离子全电池的组装,进一步考察了不同氮掺构型碳材料在实际应用中的性能表现,为高性能钾离子电池烯碳负极材料的设计提供了有效的指导。(3)通过钾金属沉积/剥离的性能测试,详细评估了Al@G在多种工况下的电化学性能。Al@G在0.5 mA cm-2的电流密度下能够具备长达1000小时的循环寿命,且库伦效率(CE)高达99%,甚至在0.1至2 mA cm-2的周期性电流波动下能够维持750小时的稳定循环。进一步的,受薄膜生长模型的指导,测试了 Al@G对钾金属的熔融浸润性和电化学浸润性,获得了基底表面能与钾金属亲和性的构效关系:更高的表面能赋予了基底更好的钾金属亲和性。与此同时,利用XPS揭示了钾金属沉积/剥离过程中固态电解质界面(SEI)组分的演变过程。最后,将Al@G与预嵌钾的FeS2配对,研究了其在无负极钾金属电池这种苛刻应用场景中的性能。
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