新型涂层阳极的制备及电催化氧化处理含酚废水研究

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苯酚是一类毒性强的有机物,对一切生物个体都有毒杀作用,随着环保质量要求的提高,对含酚废水的处理趋于绿色无害化。电催化氧化技术因在处理过程中不添加任何药剂、不产生二次污染等优点,深受污水处理行业的青睐。而作为电催化氧化的“心脏”-阳极,对降解效果产生较大的影响。本文首先筛选不同系列的贵金属(Ru-Ir)电极和Sn-Sb电极,采用烧结温度为550℃制备的Sn100Sb10(金属元素物质的量比,以下同)和Sn100Sb20阳极具有较高的析氧电位,降解苯酚模拟废水CODcr去除率最高可达到43.08%。进一步在Sn-Sb涂层中掺杂Ni和Cu元素,实验结果表明,当Sn:Sb:Cu=10:8:8(物质的量的比,以下同)时,降解苯酚模拟废水CODcr去除率最高可达到46.06%,面容比δ为36.47 g/cm2。在此基础上,实验改用溶胶凝胶法制备Sn-Sb-Cu涂液,涂覆后,在160℃烘烤10 min,在550℃烧结10 min,反复进行10次,最后一次550℃烧结1 h条件下制备的Sn100Sb8Cu8涂层电极降解苯酚模拟废水,CODcr的降解率最高可达80.64%,其面容比δ为63.86 g/cm2,是采用醇液热分解法制备的电极的面容比的1.75倍,采用此方法制备的电极在0.5mol/L的H2SO4及0.1 A/cm2电流密度下强化寿命为22 h,是热分解法制备电极的6倍,且此种方法制备的涂层活性物质结晶细致、活性物质含量高。为了进一步提高阳极的使用寿命,分别加入Mn、Ir、Ru和T中间层制备涂层电极。结果表明,加入T中间层后,电极的强化寿命从22 h(0.1 A/cm2)提高到43 h(0.1 A/cm2),CODcr降解率由80.64%提高至81.51%,而加入Ir、Ru和Mn中间层制备的电极CODcr降解率分别为0、16.67%和81.51%。以上述方法制备最佳电极做为阳极,考察了pH值、电解质、温度、电流密度、降解时间等对降解效果的影响。实验结果表明,常温下加入Na2SO4 10 g/L和2 g/L的NaCl,降解100 mg/L苯酚模拟废水,采用电流密度为30 mA/cm2恒流降解2 h后,CODcr去除率为100%,且降解过程中槽压稳定。实验采用最佳降解(模拟废水)工艺条件降解工业含酚废水,结果表明,降解初始COD为741 mg/L的工业含酚废水,在常温下,加入Na2SO4 10 g/L和2 g/L的NaCl为电解质,以30 mA/cm2的电流密度降解2 h后,CODcr去除量为697.99 mg/L,CODcr的去除率为94.4%,面容比δ为65.01 g/cm2。采用本研究结果降解含酚废水,CODcr去除效果佳,电极使用寿命长,有望在工业废水处理中应用。本研究采用溶胶凝胶法制备涂液,此种涂液在刷涂过程中对环境湿度的要求大大降低;用此涂层电极降解工业含酚废水,以Na2SO4作为电解质时,CODcr的去除达到94.4%,比文献报道同条件下提高了18.5%。而且首次引入T(与Ti形成互溶体),电极寿命较文献报道的锡锑电极提高了20倍以上。
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