石墨烯量子点的制备、表征及发光机理研究

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近几年,作为一种新型纳米碳材料石墨烯量子点,由于良好的水溶性、生物低毒性、稳定而明亮的荧光等特点,而被广泛关注和研究。大量的制备方法不断被提出用来合成石墨烯量子点,并被应用于生物成像、光电子器件、传感器、药物传输和光催化剂等领域。然而,石墨烯量子点的发光机理仍存存着很大的争议,特别是本征态发光与缺陷态发光的竞争或合作机制,使得石墨烯量子点随着不同制备方法而展现出不同的发光机理。基于此,我们就如何制备获得高晶格质量、高量子产率的石墨烯量子点的合成方法进行探索研究。此外,我们还对所制备的石墨烯量子点的发光起源进行了深入研究。本文中,我们的主要研究成果如下:1.高质量的石墨烯量子点的制备以葡萄糖、浓硫酸、去离子水为反应物,在温度200 oC下水热法加热3小时,获得具有良好晶格质量和量子产率为14.3%的蓝色荧光石墨烯量子点。结构表征结果表明制备获得的石墨烯量子点平均尺寸大小为3.35 nm和平均厚度为1 nm,是1~3层石墨烯层的盘状结构。光学表征结果表明该石墨烯量子点可发出几乎独立于激发波长的紫色和蓝色荧光。2.石墨烯量子点的合成机理调控实验中浓硫酸的使用量,发现合成的产物从无定形的低量子产率的绿色荧光碳点向晶化良好的高量子产率的石墨烯量子点转变。通过调控反应温度、反应时间和葡萄糖量来优化实验条件参数,获得更高质量的石墨烯量子点。分析并阐述石墨烯量子点合成机理,即葡萄糖先成碳核,反应环境提供足够能量使得碳核继续生长并去除含氧官能团,获得尺寸更大、质量更高的石墨烯量子点。3.石墨烯量子点的发光机理基于深入分析分析吸收谱、光致发光光谱和光致发光激发谱,认为石墨烯量子点的紫外荧光和蓝色荧光分别来源于C=C键的局域电子空穴对的复合和sp2碳域的电子跃迁。变温光致发光光谱也进一步证明上述结论,同时表明出石墨烯量子点中存在着强电子-电子散射和强电子-声子耦合,与半导体量子点相类似的温度特性。4.石墨烯量子点薄膜的良好导电性在抛光硅片上制备了石墨烯量子点薄膜,并测试了薄膜的暗电导和光电导。石墨烯量子点薄膜的暗电导约为9?S,表明石墨烯量子点之间存在着很强的电子耦合和薄膜具有良好的导电性;光电导比暗电导明显增大了50%,意味着石墨烯量子点有望应用在光电探测上。以上研究工作获得了国家自然科学基金项目(11304197,61370042,11474201和61234005)的资助,特此感谢。
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