【摘 要】
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聚乙烯的工业生产需要添加α烯烃作为共聚单体,以改善产品性能,这使得以1-己烯和1-辛烯为代表的线性α烯烃的工业需求剧增。铬系PNP型催化体系作为一种新型烯烃选择性齐聚催
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聚乙烯的工业生产需要添加α烯烃作为共聚单体,以改善产品性能,这使得以1-己烯和1-辛烯为代表的线性α烯烃的工业需求剧增。铬系PNP型催化体系作为一种新型烯烃选择性齐聚催化剂,由于其高活性和高选择性,已成为近年的研究热点。本文首先研究了Cr/PNP/MAO催化体系催化乙烯的选择性齐聚,实验中发现该体系催化乙烯齐聚时,C6环状副产物亚甲基环戊烷和甲基环戊烷的生成比例接近1：1,这个结果与文献中报道的结果一致。随后,本文就C6环状副产物等比例生成的实验现象进行了理论模拟研究。研究的主要内容包括：C6环状副产物生成的单核机理和双核机理；铬中心不同价态条件下的催化循环,包括Cr(Ⅰ)/Cr(Ⅲ)循环与Cr(Ⅱ)/Cr(Ⅳ)循环；PNP配体中氮原子上三类取代基(直链烷基、支链烷基和环烷基)对生成C6环状副产物的影响。DFT的计算结果表明：i)单核机理与双核机理相比能更好地解释C6环状副产物的等比例生成现象；ii)C6环状副产物的形成遵循Cr(Ⅰ)/Cr(Ⅲ)催化循环；iii)PNP配体中氮上直链烷基取代基空间位阻较小,C6环状副产物亚甲基环戊烷和甲基环戊烷的生成比例稳定在1：1左右,而支链烷基和环烷基基团随着空间位阻的增大,更有利于甲基环戊烷的生成。本文结合实验与计算机分子模拟的研究结果深化了人们对铬系PNP型催化体系催化乙烯选择性三聚／四聚C6环状副产物形成机理的认识,为新型高效铬系PNP型乙烯选择性三聚／四聚催化体系的开发打下了坚实的理论基础。
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