【摘 要】
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富氧燃烧技术被看作是有潜力的新型燃烧技术,能够实现燃煤电厂大规模碳捕集,其不仅可用于新建机组,也可以用于现有机组改造。准确评估煤焦在富氧燃烧条件下的氧化动力学,对于富氧燃烧系统设计至关重要。本文针对基于热重分析仪（TGA）研究煤焦氧化本征动力学特性的过程,开展了实验和模型研究。首先,本文建立了煤焦颗粒层的综合扩散模型,详细分析反应气从坩埚外部进入颗粒并参与反应的过程。扩散过程可以分为颗粒内扩散、颗
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富氧燃烧技术被看作是有潜力的新型燃烧技术,能够实现燃煤电厂大规模碳捕集,其不仅可用于新建机组,也可以用于现有机组改造。准确评估煤焦在富氧燃烧条件下的氧化动力学,对于富氧燃烧系统设计至关重要。本文针对基于热重分析仪（TGA）研究煤焦氧化本征动力学特性的过程,开展了实验和模型研究。首先,本文建立了煤焦颗粒层的综合扩散模型,详细分析反应气从坩埚外部进入颗粒并参与反应的过程。扩散过程可以分为颗粒内扩散、颗粒层扩散和外部扩散三部分;扩散模型涉及的煤焦物性参数可通过BET和激光粒度分析仪等进行测量,扩散系数以Chapman-Enskog公式计算得到;将扩散模型计算得到的氧气体积分数结果,与Thiele模量计算结果相互验证,证明两种方法具有等效性。继而,通过改进坩埚装填方式、样品量、升温速率和氧浓度等实验条件,尽可能减小TGA实验过程中坩埚内的各种扩散阻力,得到研究煤焦氧化本征动力学的最优实验方法;采用非线性模型拟合和线性无模型分析两种方法分析煤焦氧化动力学参数,并比较了容积反应模型（VM）、晶粒模型（GM）和随机孔模型（RPM）的精度,结果表明:RPM模型与实验结果具有较好的相关性,神华煤焦在O2/N2和O2/CO2气氛中的活化能分别是161.8 k J/mol和165.1 k J/mol,且两种气氛下的煤焦氧化反应级数均接近1.0。最后,在煤焦颗粒层扩散模型的基础上,建立煤焦在TGA坩埚中的一维氧化模型,考虑煤焦的物性参数随着燃尽率的增大而不断变化,结合实验得到的本征动力学参数,在不同坩埚位置、样品量、氧气浓度和背景气氛验证煤焦一维氧化模型的正确性;然后利用模型分析坩埚装填位置、颗粒层厚度、氧浓度、升温速率、富氧气氛和压力对煤焦燃尽过程的影响,可以发现滞留区越高,外部扩散阻力越大,燃尽过程越慢;颗粒层越厚,颗粒层扩散阻力越大,煤焦燃尽减慢;适当增大氧气浓度、减小升温速率和提高反应气压力,都可以提高坩埚内平均氧气浓度,促进煤焦的燃尽;完全排除扩散的影响后,O2/N2和O2/CO2气氛下煤焦氧化反应性差异很小。
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