作为城市与乡村的过渡带,城乡交错区既是重要的粮食和蔬菜生产基地,同时也因其存在着复杂的污染源亦是敏感与脆弱的生态环境区。它的环境状况将会直接影响当地的粮食安全和人们的身体健康。因此,对城乡交错区关键的环境污染物在主要环境介质系统中的积累与迁移进行全面系统的调查与研究是非常重要且必要的。鉴于此,本文以开封市东郊城乡交错区为研究区域,在野外调查走访的基础上,运用网格布点法采集表层土壤样品247个,开展表层土壤As总量的空间变异特征研究。在此基础上,依据研究区内部不同区域间微环境的差异选取剖面样点和典型表层样区进行样品采集。其中,选取了P1(化肥河附近)、P2(化肥河与化肥厂交互污染区)和P3(对照区)三个剖面采集区,共采集了13个土壤剖面280个土壤剖面样品;同时,选取了T1(化肥厂与炼锌厂以及制药厂东北辐射区)、T2(火电厂西南)、T3(化肥河与炼锌厂/化肥厂的交互区)、T4(化肥河支渠与铁路沿岸交互区)、T5(化肥河与铁路沿线交互区)、T6(化肥河干渠与铁路沿线交互区)、T7(化肥河支渠)和T8(化肥河南段)八个典型样区,进行土壤-小麦的匹配采集,共采集到34个表层土壤样品和22个小麦匹配样品。与此同时,以研究区内田间与住户水井为依托采集了26个不同深度地下水样品。样品中As的含量采用原子荧光光度计测定,土壤中As的形态基于Tessier连续提取法进行分析测定。同时,对采集的土壤样品进行了理化性质分析。在此基础上,探析研究区土壤-作物-地下水系统中As迁移积累特征,并基于健康风险评价法和改进的Hakanson潜在生态风险指数法评价分析了开封市东郊农田土壤As的健康风险水平和潜在生态风险。通过以上研究,主要得出以下结论:(1)研究区表层土壤As含量与空间变异特征。表层土壤As含量平均值为7.13mg/kg,约为对照样区土壤As含量(3.67 mg/kg)的1.94倍,显著高于对照区(显著性水平P<0.01)。然而,研究区表层土壤样品中仅25.91%超过区域土壤背景值(9.7 mg/kg)。典型样区As含量平均值为19.19 mg/kg,相当于对照样区的5.22倍,约为中国潮土背景值的1.97倍,其中82.86%个样点高于背景值。可见,研究区表层土壤在不同程度上受到了as污染,典型样区表层土壤的污染尤为严重。研究区表层土壤as的空间分布呈现出显著异质性。低值区位于研究区北部(制药厂以北),土壤as含量(0.45~9.7mg/kg)低于背景值;高值区(21~29.8mg/kg)有两个,一个位于化肥厂/炼锌厂与化肥河交互区,另一个为化肥河下游;次高带(14.3~21mg/kg)位于化肥河干渠(陇海线与新宋路之间)。研究区土壤as含量呈岛状分布,环状递减。从总体上看,研究区土壤as污染呈现北低南高,且污染严重的区域集中于工矿企业与河流沿线的交互区。土壤as污染随着距离工厂或者河流距离的增加,污染呈现出递减的趋势。(2)研究区剖面土壤中as总量的垂直分布特征。总体来说,距化肥厂/炼锌厂等企业或化肥河及其灌渠越近,剖面土壤中as的积累与淋溶下移特征越显著。其中,p1样区距化肥河较近(p1-a、p1-b)的样点污染最为严重,第三个样点(p1-c)距化肥河较远且周围没有受到工矿企业的污染,剖面较为清洁;p2样区受污灌影响(p2-a、p2-b)与受污灌和炼锌厂、化肥厂、碳素厂交互污染(p2-d、p2-e、p2-f、p2-g)的样点呈现出显著的as积累与淋溶下移特征,距化肥河较远的样点(p2-c)只受碳素厂的影响,污染相对较轻;p3样区位于火电厂附近,电厂附近土壤as含量低于背景值,离河流较远,相对较清洁。三个剖面样点均低于背景值,其中p3-a与p3-c各分层间变化不是很明显,样点p3-b由于之前为水稻种植,从as的垂直迁移规律来看与其他两个样点的规律有所不同。(3)研究区土壤as污染评价。研究区表层土壤样点中内梅罗综合污染指数(p综)为2.24,污染等级为中等污染;整个样区中潜在生态风险没有处于很强和较强风险的样点,大部分样点处于轻微风险之中,仅1.21%样品处于较强风险。典型剖面样区内梅罗综合污染指数(p综)为3.44,污染等级为严重污染,各个样区间内梅罗污染指数的大小顺序为:p1(2.00)>p2(1.76)>p3(0.70)。从单个样点来看,整个剖面样区中没有样点处于极强风险,大部分样点处于轻微风险之中,仅0.71%样品为很强风险。就各个样区来看,p1样区0~30cm污染等级为超标,处于中等或较强风险,p2样区0~40cm污染等级为超标,处于中等或较强风险,p3样区比较清洁,处于轻微风险水平。(4)典型样区土壤as全量及化学形态分布特征。表层土壤as全量的高值区是化肥河南段样区,低值区为化肥厂与炼锌厂以及制药厂东北辐射区,化肥河南段样区主要受污灌的影响。可见,研究区农田土壤中as来源与污灌有关。各样区表层土壤中as的五种化学形态平均百分比含量由大到小的顺序为:re(71.34%)>fm(16.82%)>ca(6.68%)>ex(3.86%)>or(1.29%)。化肥河支渠样区中离子交换态和碳酸盐结合态最高;化肥河南段样区铁锰氧化态最高;化肥河干渠与铁路沿线交互区有机结合态最高。化肥厂与炼锌厂以及制药厂东北辐射区离子交换态和铁锰氧化态最低;火电厂西南样区碳酸盐结合态最高。化肥河支渠样区生物可利用性最高,化肥厂与炼锌厂以及制药厂东北辐射区生物有效性最低。化肥河南段样区位于as含量的高值区,化肥河支渠样区位于高值区的环状递减区,化肥厂与炼锌厂以及制药厂东北辐射区及火电厂西南均位于as含量的低值区,样区间土壤as形态呈现出不同的规律,可能与土壤的理化性质、土壤as含量以及与工厂或河流的距离有关。从剖面土壤中as的形态分布来看,各样区剖面土壤中as的五种化学形态平均百分比含量由大到小的顺序为:re(85.73%)>fm(9.88%)>ca(2.17%)>ex(1.53%)>or(0.69%)。除去残渣态外,离子交换态、碳酸盐结合态和铁锰氧化态在剖面土壤中呈现出表层(0~20cm)先升后降,犁底层(20~40cm)下降,下层(40~110cm)趋于稳定,稳定后三种形态的平均百分比含量分别为:0.79%、0.89%和5.56%。除去残渣态和有机结合态外,p1样区中35cm以下,p2样区45cm以下,p3样区为25cm以下各形态趋于稳定。p1样区离子交换态、碳酸盐结合态和铁锰氧化态稳定后百分比分别为:1.07%、1.03%和5.94%;p2样区为0.62%、0.83%和6.12%;p3样区为0.60%、0.79%和4.38%。三个样区各形态均在不同深度后趋于稳定,主要原因是p2样区土壤长期污灌且位于表层as含量的高值区,土壤受到as污染较为严重,在较深处趋于稳定,p1样区污染程度次于p2样区,故稳定状态深度小于p2样区,p3样区土壤基本不受外来污染的影响,因此在较浅处就趋于稳定。(5)土壤-作物-地下水系统中as含量及其健康风险评价。研究区土壤-小麦匹配采集中土壤-小麦as含量的高值区为化肥河南段样区,低值区为火电厂西南样区。虽然化肥河支渠样区土壤-小麦as含量相对较低,但该样区的土壤as生物可利用性、迁移系数和小麦的迁移积累率均最高。因此,该样区中小麦籽粒中as含量水平仅次于化肥河南段样区。地下水As含量大小顺序为:浅层(0.294μg/L)>深层(0.201μg/L)>中层(0.021μg/L)。土壤-小麦系统中致癌风险水平为1.78×10-4 a-1,超过ICRP推荐的标准值。皮肤接触土壤的致癌风险水平为1.76×10-6a-1,食用小麦的致癌风险水平为1.76×10-4a-1。且研究区95.45%的小麦样品中As的个人致癌风险超过ICRP推荐的标准值,风险水平最高的为化肥河南段样区,最低的为火电厂西南样区。开封市城乡交错区地下水为Ⅰ类水水质标准,地下水致癌风险水平为2.45×10-6 a-1,其地下水As健康风险水平大小顺序为:浅层(2.65×10-6 a-1)>深层(1.59×10-6 a-1)>中层(1.66×10-7 a-1),低于ICRP推荐的标准值,饮用及皮肤接触不存在健康风险。