金属卤化物钙钛矿具有优异的光电性能,被视为有望替代传统化合物半导体的新型材料,在能源、显示、光电等领域展示出极大的应用前景。但该材料的推广与应用仍受到其稳定性的限制,主要原因是:钙钛矿结构的离子属性、晶体与表面配体的动态结合、材料对外界环境较敏感等。本论文以实现高稳定性的钙钛矿材料为研究目标,首先系统研究材料组成体系来探索稳定结构,实现了材料内部稳定性的提高;其次结合原位与非原位表征技术,对材料在不同表面化学环境和外界液体条件下的分解机理进行探索,研究了外部条件对纳米晶稳定性的影响;最后,结合前两章节的内容,利用配体后处理实现物质结构转变,并利用转变前后的纳米晶制备混合材料,实现了环境稳定性的提升。从材料结构、机理研究、性能提高三个方面对钙钛矿的稳定性研究提供实验支撑。本论文的主要研究内容与结果如下:首先,对金属卤化物钙钛矿的结构稳定性进行探索。对5100种金属卤化物钙钛矿的结构进行八面体因子（Octahedral Factor,μ）与容忍因子（Tolerance Factor,t）判据计算,进行组分筛选,减少盲目合成。结合计算结果,分别制备了宏观尺度的单晶材料与微观尺度的纳米晶材料。对钙钛矿单晶进行A位替换、B位掺杂、X位合金制备,实现了组分与带隙的调节,有效提高了结构稳定性;利用不同配体制备了CsPbBr3与Cs Sn I3纳米晶,探究了配体对不同组分的纳米晶形貌与稳定性的影响。实现了对不同尺度、不同元素的钙钛矿材料结构稳定性的探索,最终筛选出CsPbBr3纳米晶为研究对象,为下一步研究做铺垫。然后,在不同环境下对CsPbBr3纳米晶的分解进行研究。首先探究了CsPbBr3纳米晶在不同表面化学条件下的稳定性,发现了配体对纳米晶分解路径与产物的影响,较低的配体覆盖率易导致还原反应的发生。其次,研究了CsPbBr3纳米晶在固相、半液相以及液相三种液体环境下的原位分解与重结晶过程,发现了水分对重结晶的重要作用,弥补了原子级原位液相观察的空白。实现了对不同表面配体和液体环境下的CsPbBr3纳米晶分解与重结晶的原位观察,发现了配体对产物结构与稳定性的重要影响,提出了重结晶形成的必要条件是分解产物无价态变化的结论,为材料稳定性优化奠定理论基础。最后,结合前述结论,对CsPbBr3纳米晶进行铵盐配体后处理,实现了物质结构从三维（Three Dimensional,3D）到零维（Zero Dimensional,0D）的降维变化。通过调节配体浓度揭示了铵盐配体对CsPbBr3纳米晶结构的破坏,以及铵盐反胶束为Cs4Pb Br6纳米晶的形成提供反应空间与物质基础的机制,得到了物质转化的内在机理。最后通过3D/0D混合材料实现了CsPbBr3纳米晶的稳定性能提高。为0D材料的制备提供了新思路,并利用多维混合材料成功实现了CsPbBr3纳米晶的环境稳定性优化。