论文部分内容阅读
高效低污染的稀薄燃烧和有效富集CO2的富氧燃烧技术是两种具有前景的应对全球气候变暖的先进燃烧技术。稀释是这两种燃烧方式中共同的特征，是实现高效低污染燃烧的关键。由于稀释也会使燃料着火及燃烧稳定性出现问题，因此稀释对着火的影响机理是上述燃烧方式研究的重要基础内容，也是当前研究的热点问题之一。
本文首先在自制的对冲着火实验台上测量了N2稀释CH4的着火温度。通过对主流机理(如GRIMech3.0、USCMech2.0、AramcoMech2.0、FFCM-1等)评估，发现这些机理都不能很好地预报实验着火温度。采用CH3+O和CH2+O2的新通道替换USCMech2.0中的相应的通道提出一个改进机理，该机理很好地预报了本研究和其他学者测量的稀释CH4的着火温度。当CH4被N2强稀释时，在常规着火中作用甚微的CH2+O2?CO+OH+H、CH3+O?CO+H+H2和CO+OH?CO2+H对CH4的着火起着“额外”的作用，促进着火。CH4强稀释氧化路径分析表明：强稀释作用下，CH3的主要氧化链进一步延伸至CO2，即CH3→CH2O→HCO→CO→CO2；CH3→CO→CO2对着火的产生起了“额外”但至关重要的作用。
本文接着测量了氧化剂侧为O2/CO2气氛，CO2强稀释CH4的着火温度。实验表明：对于相同的燃料稀释浓度，氧化剂侧O2/CO2气氛中O2浓度越高，着火温度越低。氧化剂侧O2/CO2气氛中不同的O2浓度，所导致CH4着火温度之间的差异会随着CH4浓度的降低而显著地减小，而当燃料被强稀释至9％，这种差异并不明显。更新的强稀释着火机理IDIM(Intensive dilution ignition mechanism)可以很好地预测O2/CO2气氛中不同O2浓度氧化剂条件下CH4的着火温度和Fotache等人CH4的实验。当氧化剂中的O2浓度较高并且燃料被强稀释时，路径CH3→CH3→CH2O(CH3+HO2?CH3O+OH、CH3+O2?CH3O+O和CH3O(+M)?CH2O+H(+M))对着火起着重要作用。当CH4被强稀释到9%浓度时，氧化剂中不同的O2浓度条件下CH3对CH3O、CH2O、CH2(S)和CO的转化率几乎相同，表明O2浓度对着火温度的影响十分微弱。因此，强稀释CH4的着火温度主要由燃料浓度决定。CO2的化学属性和物理属性都对着火起抑制作用，且前者是造成其着火温度比N2稀释条件下着火温度高的主要原因。CO2直接参与化学反应(CO+OH?CO2+H和CH2(S)+CO2?CH2O+CO)的抑制作用大于CO2伴随效应(HCO+M?CO+H+M)的促进作用。
本文接着测量了氧化剂侧为O2/N2气氛O2浓度范围为10%、21%、30%和40%，N2强稀释C2H6的着火温度。实验表明：当氧化剂侧O2/N2气氛中O2浓度范围为21%到40%且燃料浓度相同时，C2H6的着火温度随O2浓度增加而增加。氧化剂侧氧浓度10%时的燃料着火温度则表现有些不同：对于7%C2H6，氧化剂侧不同氧浓度的着火温度由低到高的顺序为21%<10%<40%；对于20%C2H6，着火温度由低到高的顺序为21%<40%<10%。提出的强稀释燃料着火反应动力学模型IDIM2.0很好地预报我们和Fotache等人测量的稀释CH4和C2H6的着火温度。稀释对C2H6着火的影响主要体现：在强稀释条件下，CO+OH?CO2+H对着火变得重要；这使得CH3→CO路径因为更直接地提供CO而变得重要。通过S曲线分析：自由基浓度缓慢增长区的存在并不是稀释对C2H6着火影响的重要指标。当C2H6被强稀释至7%时，在主要促进着火的反应中，O2浓度为10%时这些反应的吸热量大于O2浓度为21%的情况，导致O2浓度为10%的着火温度高于O2浓度为21%的情况。主要抑制着火的反应中：O2浓度为40%下这些反应的放热量大于O2浓度为10%的工况，导致O2浓度为40%的着火温度高于O2浓度为10%的着火温度。
本文最后完成了氧化剂侧为O2/N2气氛，N2和CO2强稀释C1-C3烷烃的着火温度测量。实验结果表明：在相同燃料浓度和拉伸率下，CO2稀释C1-C3烷烃的着火温度比N2稀释下的着火温度高，其主要原因是CO2相对于N2的高比热。当CO2与N2强稀释C1-C3燃料时，CO+OH?CO2+H对C1-C3烷烃的着火均有显著的促进作用，这是稀释对燃料着火影响的共同特征。本文最终提出的反应机理IDIM2.0R通过着火温度、着火延迟时间和火焰传播速度被证明可以适用于稀释条件下C1-C3烷烃的着火。
本文首先在自制的对冲着火实验台上测量了N2稀释CH4的着火温度。通过对主流机理(如GRIMech3.0、USCMech2.0、AramcoMech2.0、FFCM-1等)评估，发现这些机理都不能很好地预报实验着火温度。采用CH3+O和CH2+O2的新通道替换USCMech2.0中的相应的通道提出一个改进机理，该机理很好地预报了本研究和其他学者测量的稀释CH4的着火温度。当CH4被N2强稀释时，在常规着火中作用甚微的CH2+O2?CO+OH+H、CH3+O?CO+H+H2和CO+OH?CO2+H对CH4的着火起着“额外”的作用，促进着火。CH4强稀释氧化路径分析表明：强稀释作用下，CH3的主要氧化链进一步延伸至CO2，即CH3→CH2O→HCO→CO→CO2；CH3→CO→CO2对着火的产生起了“额外”但至关重要的作用。
本文接着测量了氧化剂侧为O2/CO2气氛，CO2强稀释CH4的着火温度。实验表明：对于相同的燃料稀释浓度，氧化剂侧O2/CO2气氛中O2浓度越高，着火温度越低。氧化剂侧O2/CO2气氛中不同的O2浓度，所导致CH4着火温度之间的差异会随着CH4浓度的降低而显著地减小，而当燃料被强稀释至9％，这种差异并不明显。更新的强稀释着火机理IDIM(Intensive dilution ignition mechanism)可以很好地预测O2/CO2气氛中不同O2浓度氧化剂条件下CH4的着火温度和Fotache等人CH4的实验。当氧化剂中的O2浓度较高并且燃料被强稀释时，路径CH3→CH3→CH2O(CH3+HO2?CH3O+OH、CH3+O2?CH3O+O和CH3O(+M)?CH2O+H(+M))对着火起着重要作用。当CH4被强稀释到9%浓度时，氧化剂中不同的O2浓度条件下CH3对CH3O、CH2O、CH2(S)和CO的转化率几乎相同，表明O2浓度对着火温度的影响十分微弱。因此，强稀释CH4的着火温度主要由燃料浓度决定。CO2的化学属性和物理属性都对着火起抑制作用，且前者是造成其着火温度比N2稀释条件下着火温度高的主要原因。CO2直接参与化学反应(CO+OH?CO2+H和CH2(S)+CO2?CH2O+CO)的抑制作用大于CO2伴随效应(HCO+M?CO+H+M)的促进作用。
本文接着测量了氧化剂侧为O2/N2气氛O2浓度范围为10%、21%、30%和40%，N2强稀释C2H6的着火温度。实验表明：当氧化剂侧O2/N2气氛中O2浓度范围为21%到40%且燃料浓度相同时，C2H6的着火温度随O2浓度增加而增加。氧化剂侧氧浓度10%时的燃料着火温度则表现有些不同：对于7%C2H6，氧化剂侧不同氧浓度的着火温度由低到高的顺序为21%<10%<40%；对于20%C2H6，着火温度由低到高的顺序为21%<40%<10%。提出的强稀释燃料着火反应动力学模型IDIM2.0很好地预报我们和Fotache等人测量的稀释CH4和C2H6的着火温度。稀释对C2H6着火的影响主要体现：在强稀释条件下，CO+OH?CO2+H对着火变得重要；这使得CH3→CO路径因为更直接地提供CO而变得重要。通过S曲线分析：自由基浓度缓慢增长区的存在并不是稀释对C2H6着火影响的重要指标。当C2H6被强稀释至7%时，在主要促进着火的反应中，O2浓度为10%时这些反应的吸热量大于O2浓度为21%的情况，导致O2浓度为10%的着火温度高于O2浓度为21%的情况。主要抑制着火的反应中：O2浓度为40%下这些反应的放热量大于O2浓度为10%的工况，导致O2浓度为40%的着火温度高于O2浓度为10%的着火温度。
本文最后完成了氧化剂侧为O2/N2气氛，N2和CO2强稀释C1-C3烷烃的着火温度测量。实验结果表明：在相同燃料浓度和拉伸率下，CO2稀释C1-C3烷烃的着火温度比N2稀释下的着火温度高，其主要原因是CO2相对于N2的高比热。当CO2与N2强稀释C1-C3燃料时，CO+OH?CO2+H对C1-C3烷烃的着火均有显著的促进作用，这是稀释对燃料着火影响的共同特征。本文最终提出的反应机理IDIM2.0R通过着火温度、着火延迟时间和火焰传播速度被证明可以适用于稀释条件下C1-C3烷烃的着火。