催化剂Pd@PAF-1的制备、表征及其催化Suzuki偶联反应

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:yujiesky
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金属有机框架材料是近来研发的一种多孔材料,这种多孔材料在吸附、气体存储及分离方面的应用研究已很成熟,但是在催化方面的研究还处于发展阶段。金属有机框架材料具有较高的比表面积,为其用于催化提供了条件,但与此同时,将金属框架材料用于催化时出现了一些问题,比如金属有机框架材料对水的稳定性较低,因而限制了金属有机框架材料在催化方面的应用。在实际的工业反应中,既要求催化剂的载体具有较高的比表面积和合适的孔结构,又要求催化剂载体具有很好的物理化学稳定性和热稳定性。本实验通过对比几种多孔材料的综合性能,选出一种材料作为制备催化剂的载体,并通过微波负载法和浸渍法制备得到催化剂,对所得到的催化剂进行性能表征,同时选用Suzuki偶联反应对催化剂的催化效果进行了验证。本文的主要内容如下:1.采用溶剂热合成法和微波合成法得到Fe-MIL-101-NH2、IRMOF-3、 ZIF-8、ZIF-67、PAF-1,并对材料进行了XRD测试、比表面积测试和稳定性测试,通过对比得出PAF-1不仅具有较高的比表面积,而且在水、强酸、强碱中具有较好的稳定性;2.分别采用微波法和浸渍法负载制备催化剂Pd@PAF-1,同时对催化剂进行XRD、SEM、TEM、HRTEM、FT-IR和全分析测试。表征结果显示,相对传统的浸渍法,微波负载法制备的催化剂中,金属Pd纳米粒子分散均匀,无团聚现象,粒径分布范围在2.5-5nm,平均粒径为3.91nm。用两种方法制备的催化剂催化4-硝基溴苯和苯硼酸之间的偶联反应时,浸渍法得到的催化剂催化产率为77.54%,而用微波法得到的催化剂的产率为89.96%,明显优于传统的浸渍法。3.用微波法制备了不同Pd负载量的催化剂催化Suzuki偶联反应,得到Pd的最佳负载量为5%左右;并且得到在Suzuki偶联反应中,催化剂的最佳用量为0.1mol%,较催化剂的常用量0.5mol%,大大的降低了催化剂的使用量。此外,用该催化剂催化了多种不同卤代芳烃与苯硼酸之间的反应,产率在89%以上,尤其是溴苯和苯硼酸在反应1.5h后产率为93.74%,碘苯和苯硼酸在反应1.5h时,产率达到了95.65%。
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