非均相催化剂制备及催化降解聚丙烯酰胺

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随着聚丙烯酰胺(PAM)在我国三次采油工业中的推广使用,PAM在环境中残留将对环境产生巨大的潜在危害性,如何处理采油废水中的PAM已成为人们研究的重点。目前被广泛适用的Fenton法,虽具有快速高效、设备简单、成本低、技术要求不高等优势,但存在反应条件要求pH3-5且造成二次污染的问题,为解决这一问题,使用非均相催化氧化法成为研究的新方向。本文中制备了Fe2O3/Al2O3负载型非均相催化剂,与H202形成非均相催化体系降解三次采油废水中PAM。催化剂的制备方法对催化剂的性能有重要的影响,制备过程选择合适的制备工艺,可以使催化剂具有良好的物理和化学结构。论文首先采用饱和浸渍法制备负载型Fe2O3/Al2O3非均相催化剂,分别对浸渍工艺和焙烧工艺进行优化,得出Fe2O3/Al2O3催化剂最佳制备条件:以Fe(NO3)3水溶液为浸渍液,活性组分负载量为20%,载体颗粒大小为140-180目,浸渍温度为30℃,浸渍时间为12h,焙烧温度500℃和焙烧时间3h。为了提高催化剂催化活性,论文通过引入微量元素和酸浸渍法,对Fe2O3/Al2O3非均相催化剂进行了改性研究,得出结果采用1mol/L酸溶液浸渍,加入1%的微量元素Cu改性措施能大大提高催化剂活性,在温度为60℃、pH=7.0、H2O2浓度为0.6g/L和催化剂加入量为2g/L的条件下对模拟PAM废水进行降解,反应90min后废水中PAM分子量降解率提高到99.4%。论文考察了Fe2O3/Al2O3非均相催化剂催化降解模拟PAM废水的降解工艺条件,得出最适宜的条件为:催化剂加入量2g/L、过氧化氢加入量0.6g/L、反应初始pH=7及反应温度为60℃。在此条件下采用最佳催化剂,反应90min后,模拟PAM废水COD去除率达86.8%,废水中铁离子含量仅为0.08ppm。催化剂使用寿命很长,不经任何处理重复使用7次后,催化活性没有明显变化,此外,论文通过研究了Fe2O3/Al2O3催化剂对H202分解情况以及羟基自由基捕捉剂的加入对降解反应产生的影响,初步得出非均相催化体系反应机理,即Fe2O3/Al2O3催化剂与H202能产生强氧化性物质·OH羟基自由基。
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