钙钛矿基微纳激光器及其调控研究

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现代信息技术一个重要发展趋势是器件的小型化、低功耗、以及工作速度的提升。半导体激光器在实际应用和科学研究中均扮演着重要角色,近年来,关于半导体激光器的小型化研究取得了很大进展。然而到目前为止,在实用层面上微纳激光器件仍面临较大的光损耗、较高的激光阈值等问题。为实现可应用层面的微纳激光器,对于寻找高增益、低损耗的新型半导体材料以及更合理的腔体设计的研究一直在进行。近年来,卤化铅钙钛矿半导体在光伏器件领域异军突起,在可见光波段,卤化铅钙钛矿材料作为一种理想的激光增益材料用于制备微纳激光的研究目前已经取得一些进展。然而,目前对钙钛矿微纳激光器的研究仍然有很大提升空间。为此本论文从材料光学性能、腔体优化设计、以及激光发射时域调控等方面展开进一步研究,实现了卤化铅钙钛矿微纳激光器的性能的进一步提升:(1)从增益材料角度出发,针对卤化铅钙钛矿单晶材料中的激子效应不够显著、缺乏机械柔性以及不易于其他光学平台集成的特点,本文首先介绍了制备钙钛矿纳米薄片的溶液合成法以及化学气相沉积法两种制备方法。在测量利用溶液法合成的少层钙钛矿的线性光学性质时发现其吸收和光致发光光谱相对三维钙钛矿均明显蓝移,且蓝移量与材料层数紧密相关,从而证实了量子限域效应和介电屏蔽效应对材料能带的影响。其次,在研究其三次谐波信号产生时发现在材料的激子吸收峰附近三次谐波信号出现峰值,并且强光泵浦下三次谐波峰值蓝移,证明了激子效应可以显著影响材料中的三次谐波产生过程。在利用化学气相沉积法合成的钙钛矿纳米薄片中,样品横向尺寸可达百微米且具有良好的机械柔性,飞秒泵浦下可发射激光,表明这种材料在微纳激光领域内具有潜在的应用价值。(2)从腔体设计角度出发,本文通过电子束曝光和等离子体刻蚀等技术制备功能性的氮化硅基底,并通过纳米转移的方法,制备出钙钛矿薄片和氮化硅基底的混合结构微腔激光器,并在实验上实现了钙钛矿激光的波长调谐、模式数目控制、方向发射、激光阵列发射以及耦合腔激光相互作用等功能,展示了一种不产生损伤钙钛矿材料光学性能并精确调控其激光行为的方法。(3)作为一种可以突破光学衍射极限的方案,表面等离子体激光器有望在未来的集成光学中发挥重要作用。本文随后研究了基于卤化铅钙钛矿的混合模式表面等离子体激光器。实验中首先以器件发射光的偏振、拟合的自发辐射系数、激光器阈值和钙钛矿增益层厚度之间的对应关系以及发射激光的瞬态时间响应作为判据,证实器件可以发射基于混合模式表面等离子体共振模式的纳米激光。随后还通过化学气相沉积的方法改变材料中卤族元素的配比从而调节表面等离子体激光器的发射波长。此外,通过制备钙钛矿/金属/氧化硅微盘,以及钙钛矿/金属/氧化硅条形槽阵列证实可以由基底形状调控表面等离子体激光模式。(4)在时域调控方面,利用连续区束缚态这一概念,本文研究了钙钛矿发射激光的时域信号调控。实验中首先利用钙钛矿薄膜制备平板光子晶体,论证了所设计的结构可以产生基于对称保护型连续区束缚态的单模激光。随后利用连续区束缚态中远场特性,引入折射率虚部这一新的自由度,通过控制光与泵浦光不重合的空间泵浦构型改变钙钛矿平板光子晶体中折射率虚部的不对称分布,引起平板光子晶体中连续区束缚态模式激光远场偏振特性的改变,直接对激光的远场图案进行调制进而实现了光开关功能。实验中得到的激光调制速度可达1.5 ps。
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