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超级电容器是一类绿色、高效的电化学储能器件,具有功率密度高,循环寿命长,充放电快速,工作温度范围宽以及安全、无污染等优势,在功率输出和充放电速度有较高要求的辅助动力电源、启动装置及便携电子产品中有重要应用前景。电极是电荷储存和输出的主体,电极材料比表面积、孔道特征、亲水性、结晶度以及界面氧化还原活性直接决定着超级电容器的储能性能。设计合成高比容电极材料,构建高效储能体系,提高器件储能性能是超级电容器领域目前的主要研究任务。碳材料是一类重要的双电层电极材料,通过优化其比表面积、导电性和亲水性能有效提高储能性能。此外,碳材料可以作为导电基体,通过异质元素掺杂和客体材料的复合衍生出一系列掺杂或复合材料,获得良好电容和催化性能。本论文从多孔碳着手,采用不同前驱体合成了一系列活性炭,通过优化其比表面积、电子离子传质通道和异质元素掺杂,提高其电容性能和催化活性,并构建了不同电解质体系电容器件,利用材料自身及电解质的赝电容贡献提高电极储能容量。此外,通过石墨烯与金属氧化物形成复合物优化电极比容、倍率和循环性能,并与活性炭电极构建非对称电容体系拓宽电压窗口,在维持较高功率密度同时,获得了良好的能量密度和循环性能。具体内容如下:1、以生物质碳源(泡桐花,PF)为前驱体,经过碳化、碱活化处理,制备了具有较高比表面积,富含微孔、介孔/大孔的多级孔道结构,适当石墨化程度和良好表面润湿性的活性碳材料(a-PFC3)。基于a-PFC3的对称超级电容器具有较高比容(297 F g-1,1 A g-1)、良好的倍率性能和出众的循环稳定性。并能通过多个器件单元的串联组装对外进行电荷输出,显示出良好的应用性能。2、以聚苯胺作为前驱体经过碳化和不同温度碱活化,合成了具有微孔结构、可调N掺杂量及类型的N掺杂活性碳(a-NCs),这类材料在超级电容器中展示出良好电容特性,同时对4-硝基苯酚的氢化反应具有不同程度的催化活性。实验结果表明,活化温度对a-NCs材料的比表面积、N元素含量和类型、石墨化程度以及电容性能和催化活性起着重要作用,因此可以通过操作合成条件调控材料应用性能。较低活化温度(600 oC)所制备a-NC600具备较高N和O含量,因而赝电容贡献较多,因此能提供最佳比容(309F g-1,1 A g-1)。与之相比,在800 oC活化处理的氮掺杂活性碳材料a-NC800具有较高比表面积及较高石墨化N含量,其电容性能有所降低,但是对4-硝基苯酚的氢化反应具有较理想的非均相催化活性。3、以三聚氰胺海绵-聚苯胺复合物为前驱体,经过简单的碳化处理合成了具有较高比表面积、适当石墨化程度和较高异质元素N含量的氮掺杂多孔碳(NC)。通过调节碳化温度能有效优化电容器件的储能性能。此外,这类NC材料对电解质中碘化物的法拉第反应具有良好催化活性,可通过促进含碘物质的氧化还原反应提高电解质的赝电容贡献,在含0.06 M KI的氧化还原电解质体系中,电极比容达到616 F g-1,显示出优越的储能容量,同时能保持较高循环性能。本工作通过催化电极和氧化还原电解质之间的催化反应改善电容器件储能性能,为高比容电容器件的设计提供了新的理念。4、以氧化石墨烯(GO)和P123表面活性剂调控Co3O4的组装取向,在泡沫镍集流体表面水热沉积石墨烯-交联阵列多孔Co3O4纤维复合物,制作出高比容及高效电子离子传质通道的法拉第电极,在2 M KOH电解液体系中的比容达到2056 F g-1(1 A g-1),同时具有优越的倍率和循环性能;此外,利用富勒烯碳渣制作出较高双电层电容的活性碳。所构建活性炭∥石墨烯-Co3O4多孔纤维复合物非对称电容器件电压窗口拓宽至1.6V,能量密度达到50 Wh kg-1,同时具有优越的功率密度和循环性能,可用作高性能、长寿命的电容器件。