CH<,4>／CO<,2>重整制合成气过程中的积碳问题一直悬而未决，使CH<,4>／CO<,2>重整反应的工业化很难实现。近年来关于CH<,4>／CO<,2>重整催化剂上的积碳机理研究引起了人们的广泛兴趣。本论文的主要目的就是选择一个活性、选择性较高的催化剂体系，对其积碳规律和积碳机理进行研究，再通过催化剂设计和反应条件的优化使该催化反应能达到一个积碳消碳相平衡的过程，抑制使催化剂活性下降的惰性碳物种的产生。 本论文对比了不同合成方法合成载体，不同催化剂合成方法以及不同助剂组分等对催化反应活性稳定性的影响，结果表明以干法合成的纳米介孔ZrO<,2>为载体，以CeO<,2>作为助剂组分，采用分步浸渍法合成的Ni-CeO<,2>／ZrO<,2>催化剂体系具有较高的反应活性和稳定性。这主要是因为纳米介孔ZrO<,2>具有较高的比表面积、发达的孔隙结构勾，有利于活性组分的分散，由于纳米材料的纳米尺度效应，对催化剂的活性有一定的促进作用，分步浸渍有利于活性组分在催化剂表面与孔道中的分布，CeO<,2>的引入增强了催化剂的氧转移能力，提高了催化剂的抗积碳性能。 对优选出的Ni-CeO<,2>／ZrO<,2>催化剂体系进行了积碳规律和积碳机 理的研究，通过TG-DTA、SEM、TEM（EDS）等手段对反应后催化剂上的碳物种进行表征，发现在该实验条件下反应后Ni-CeO<,2>/ZrO<,2>催化剂上主要有两种积碳形态──无定型碳和管状碳，积碳的形态受动力学控制，与碳的来源没有直接的关系；碳管的生长机理包括两部分，顶端生长机理和底部生长机理，碳管的生长机理与碳源、活性组分与载体间的相互作用有着密切的关系：实验中还发现纳米碳管的顶端是Ni晶粒，而碳管中间的物质是催化剂颗粒，这可能是由于催化剂载体的纳米效应和介孔效应引起的；研究还发现导致催化剂活性下降的碳物种主要是管状碳，通过对催化剂体系的设计和反应条件的优化可以抑制管状碳的产生，如添加助剂组分，适当提高反应温度，改变进料组成等方式使催化剂上的活性碳物种能够及时被氧化或还原消除，抑制最终惰性碳物种的产生。