【摘 要】
：
降低碳排放和碳达标是目前人类面临的重大气候问题,也是科学研究中的重要研究领域,更高效的实现二氧化碳转化的技术是其中重要的研究方向。电化学还原二氧化碳的技术是当下实现二氧化碳转化相对高效的手段。本文拟利用质子和电子辐照实现Cu/PI材料中Cu表面成分和结构的改性,探索提升Cu基CO2催化还原效率提升新途径。本文纳米Cu薄膜/聚酰亚胺复合材料为研究对象,借助多种材料分析技术,表征电子/质子辐照改性后C
论文部分内容阅读
降低碳排放和碳达标是目前人类面临的重大气候问题,也是科学研究中的重要研究领域,更高效的实现二氧化碳转化的技术是其中重要的研究方向。电化学还原二氧化碳的技术是当下实现二氧化碳转化相对高效的手段。本文拟利用质子和电子辐照实现Cu/PI材料中Cu表面成分和结构的改性,探索提升Cu基CO2催化还原效率提升新途径。本文纳米Cu薄膜/聚酰亚胺复合材料为研究对象,借助多种材料分析技术,表征电子/质子辐照改性后Cu/PI材料形貌与结构,揭示辐照改性机理;采用三电极催化反应装置对带电粒子辐照改性Cu/PI材料的催化效率及催化产物进行分析,研究辐照改性对材料的催化行为的影响规律与机制。研究表明,170 ke V质子辐照改性Cu/PI材料后,Cu/PI材料表面平均晶粒尺寸和表面粗糙度随着辐照注量的增加而降低。同时,质子辐照材料时,聚酰亚胺材料内部分子链断裂形成高活性的含氮自由基,自由基与Cu发生化学反应形成铜氮化合物,形成的氮化物遵循吉布斯自由基最低化原则迁移扩散至Cu/PI表面,并进一步改变材料的催化活性点位特征。针对质子辐照改性后Cu/PI材料的电催化还原特征演化的研究表明,随着辐照注量的增加,催化产物乙烯和甲烷的法拉第效率呈现先增大后减小的趋势。当辐照注量为7×1015 cm-2,电位为-1.1 V时分别达到最大值9.45%和2.5%,质子辐照改性Cu/PI材料具备良好的催化稳定性。1 Me V电子辐照改性Cu/PI材料过程中,随着电子辐照注量的增加,Cu/PI材料表面的团簇结构增多,材料比表面积增加。另一方面,高能电子辐照导致吸附在材料表面的氮气和氧气被电离,形成高活性的N、O离子,其与Cu/PI材料表面的铜发生反应,并诱导材料表面硝酸铜和氧化铜的形成,形成的化合物为电催化还原CO2提供新的活性位点,从而影响催化还原产物的选择性。这两种效应的共同作用影响着辐照改性材料在电催化CO2行为。高能电子辐照改性的Cu/PI材料的电催化CO2还原行为的研究,研究随着辐照注量的增加甲烷和乙烯的选择性提高,但是,随着催化时间的延长,催化剂的催化活性降低,甲烷和乙烯的法拉第效率降低。
其他文献
惯性仪表是构成惯性导航系统的核心器件,对惯性仪表的误差参数进行标定并补偿,对于提升惯性导航系统的使用精度有不可或缺的作用。为了提升惯性仪表高阶误差系数的辨识精度,常通过精密离心机等惯导测试设备构造高过载环境模拟其真实工作环境。动态精密离心机相比稳态精密离心机,其主轴转速按预设规律变化,因此在旋转过程中能够提供交变的向心加速度与切向加速度,更利于辨识惯性仪表误差模型系数。为了在动态精密离心机产生动态
半球谐振陀螺仪是一种具有高精度、长寿命、低噪声等优点且在航空、航天等多个领域都有着成熟应用的具有惯导级性能的陀螺仪,半球谐振子是半球谐振陀螺仪中的敏感元件,其性能直接决定着陀螺仪的工作质量,在评价谐振子性能的过程中对谐振频率、裂解频率、品质因数等关键参数的测量十分必要,通过对谐振子的振动进行精确测量,能够实现对谐振子参数的高精度测量。本课题针对测量中存在的非接触测量、测量信号实时解算、关键参数计算
光学系统目前广泛应用于航天、航空、测量等领域,对于精密光学系统,仪器的微振动直接影响系统的测量精度及性能。因此需要针对精密仪器内部的光学系统进行隔振系统研究与设计。本文针对目前精密仪器的隔振需求以及现有的隔振技术存在的问题,设计了刚度可调的正负刚度并联被动隔振系统,后续加入主动隔振系统进一步降低系统的振动峰值,搭建了被动隔振与主动隔振实验平台,利用实验验证了被动隔振及主动隔振的隔振效果。本文主要研
一个复杂系统是由若干个子系统按着一定的方式构成的,每个子系统的可靠程度直接影响着系统的可靠程度。因此,研究复杂系统的可靠性问题具有重要的理论意义和应用价值。描述系统构成的方式通常是用最小路径或最小割集。本文在假定子系统相互独立的条件下,对于用最小路径、最小割集描述的复杂系统的可靠性进行了研究,其主要研究结果体现在以下几个方面:1.利用系统的最小路径矩阵,最小割集矩阵定义了向量之间、矩阵之间的特殊运
高氯酸铵是固体推进剂中的氧化剂,同时也是推进剂中含量最多的高能组分。高氯酸铵的热分解性能对固体推进剂的燃烧特性影响极大,采用燃速催化剂改善高氯酸铵的热分解性能,是提升固体推进剂燃烧特性的有效方法之一。碳材料具有一定的催化高氯酸铵热分解的活性,但由于其缺陷位点有限,催化性能仍有待提高。因此,本论文采用球磨和原子层沉积相结合的技术手段,获得高性能ZnO改性石墨烯纳米片复合催化剂,研究其对高氯酸铵热分解
对于下肢截肢患者,穿戴不具备主动出力功能的被动假肢难以还原健全肢体功能。相关研究表明,缺失主动输出能力会导致下肢截肢患者消耗更多的能量才能达到预期的行走速度。为设计一款大小与质量合适、具备主动出力功能的踝足假肢,本文利用具有高效率、高功率密度的电液直驱技术为基础来进行研究,满足下肢截肢患者的日常生活的需求。首先本文从健全人体的踝关节特性出发,探究每个步态阶段中踝关节假肢应当实现的正确的力学特性与能
微透镜阵列在光场成像、大视角显示和照明等领域有着广泛的应用,近年来加工高精度的微透镜阵列曲面成为研究的热点。慢刀伺服技术具有精度可控、加工效率高、仅通过一次切削可获得满足光学要求的非回转曲面的特点,使其成为微透镜阵列可行的一种超精密加工方式。合理的刀具轨迹规划是提高表面质量的重要环节,本文以慢刀伺服加工微透镜阵列的刀具轨迹生成方法和表面形貌影响因素为主要内容展开研究。针对慢刀伺服加工技术的刀具轨迹
揭示空间辐照环境下生命活动的应激反应机制是未来太空安全探索开展的重要科学基础。微束辐照显微镜是开展地面模拟空间辐射环境生命科学研究的核心仪器,其中微束辐照剂量监测装置是该仪器能否准确实现辐照环境模拟的关键。其难点一在于粒子微束在空气中传播距离极短,而生物样品只有在空气中才存活,粒子束流在真空窗末端出射无法满足辐照生物样品与粒子剂量监测同时进行;难点二在于通过在生物细胞培养皿与粒子真空窗缝隙间使用塑
光学镜头在日常生产生活中有着广泛的应用。从常见的摄像头到制造芯片的光刻机,都离不开光学镜头的使用。光学镜头的装校环节是光学镜片制造过程中的最后一个环节,该环节决定了光学镜头的最终精度。目前,现有的自动化装校机构不能满足亚微米精度的光学镜头装校需要,亚微米精度的光学镜头装校采用的多是人工装校的方式。为实现亚微米级的自动化装校,本文设计了一亚微米精度光学元件自动化装校机构。本文设计的自动化装校机构进行
近年来,椎间盘突出症的发病率逐年升高,而传统的治疗方法会使脊椎的活动受到极大的限制,人工椎间盘置换术虽提供了新的方法,但现有技术仍存在结构复杂、机械固定、椎体破坏等问题。金属橡胶是通过特殊工艺制成的弹性多孔材料,广泛作为减振材料应用在武器装备、航空航天领域,其弹性特征与生物椎间盘类似,并且多孔特性有利于骨组织结合实现生物固定。但金属橡胶人工间盘在生物医学领域鲜有研究。本文将金属橡胶技术用于椎间盘置