近年来，双光子吸收效应的研究成为令人关注的热点，双光子吸收效应在频率上转换激射、光学限幅、双光子荧光显微和成像、三维光信息存储、光学微加工以及光生物学等许多领域展示出良好的应用前景，而从双光子吸收拓展到的多光子吸收研究成也为非线性光学的前沿课题之一。具有强多光子吸收特性的材料的光物理性质及其应用研究是其主要部分。 本论文主体工作以超快激光光谱方法为研究手段，以新有机化合物为研究对象，从理论和实验两方面对新有机化合物的多光子吸收特性、多光子诱导荧光特性、上转换激射和多光子吸收与自聚焦、受激拉曼相互作用进行了深入的研究。主要工作和成果如下： 1、对利用超快光谱和理论计算相结合的方法研究了一系列具有D-π-π-D结构的联苯乙烯衍生物的光物理特性研究结果表明：提高双支结构偶极矩可提高双光子吸收截面保持短波长，改变端基可以同时影响分子的电荷转移偶极矩和π共轭度。当分子内电偶极矩大于某域值时，π共扼体系会围绕中心单键扭转使共面性降低。这样不利于分子的双光子吸收截面和量子产率的提高。 2、报道了一系列D-π-A型的吡啶盐分子的高效多光激射现象，首次报道了4光子激射现象，其三光子激射效率高达5.4﹪(是其双光子激射效率～10.1﹪的一半多)，并讨论了这一系列分子结构与性能关系。研究结果表明：这类离子型化合物分子内电荷转移偶极矩很大，分子端基推拉电子的能力和负离子基团电子云结构两者都影响着分子内的电荷转移偶极矩大小，从而影响分子多光子激射效率。 3、本文报道阶间非线性过程的互控和互相作用，本研究为高阶过程实现高效非线性过程进入应用的实用阶段提供理论基础、实验依据和有效方法。本研究以显微超快光谱为方法，一三阶控制五阶为例子，研究结果表明线性过程的互控可使五阶过程得到三阶的效果。实验中，溶液中5阶的三光子吸收受控于3阶的自聚焦。高效的三光子激射是阶间非线性效应互控平衡的结果。即三阶的自聚焦效应与其他非线性效应的平衡，产生恒定的高功率密度导波式效果使5阶的三光子吸收可以达到3阶非线性光学过程的效果。