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铁电体因其具有杰出的铁电、压电、电光、非线性光学等特性在功能器件的制作上有着非常广泛的应用前景。铁电材料的基本特征是具有畴结构且在外场作用下能发生翻转。构造一定的铁电畴结构并控制其畴取向的改变(开关)为多种功能器件应用的基础。铁电畴开关是铁电体物理学的基本问题之一,有很高的理论和实际应用价值。人工设计的规则铁电畴阵列可用于各种电、光调制器件,铁电畴在外场下的开关特性则可应用于信息存储。作为典型的铁电材料,铌酸锂晶体(LiNbO3,LN)和掺镧钛酸铋薄膜(Bi3.25La0.75Ti3O12,BLT)因其良好的物理性能在非线性光学和铁电存储领域受到科研工作者越来越多的关注。
存储器件的高度集成化以及光电功能器件短波长调制输出的发展迫切地需要我们对铁电畴微观开关机制建立全面而深入的了解。然而,传统的铁电畴开关特性研究大多是通过测量宏观开关电流来推测其内在物理过程,实际的微观观测较为困难。在这里,我们采用一种近些年发展起来的,配备压电响应模式(Piezoresponse Force Microscope,PFM)的扫描探针显微镜(Scanning ProbeMicroscope,SPM),以LN晶体和BLT薄膜为主要研究对象,考察铁电畴在这两种材料中的开关动力学行为。对于LN晶体,我们系统研究了外电场下铁电畴的开关、生长及随后的弛豫过程;对于BLT薄膜,由于应力是影响薄膜性能的重要因素,我们主要考察了外应力下薄膜畴构型的演化。主要创新性成果如下:
1.SPM探针极性扫描诱导铌酸锂畴区的生长和弛豫特性。
采用SPM探针极性扫描方式在LN晶体中成功地诱导了畴区极化翻转并系统研究了翻转畴的生长和弛豫规律。研究发现,翻转畴的初始构型由极化偏压决定且极化偏压越大,翻转畴面积比率越大。采用Kolmogorov-Avrami-Ishibashi(KAI)关系详细分析翻转畴的弛豫过程,给出了类似于晶体生长的全套弛豫因子随外场的变化规律,分析指出翻转畴的弛豫特性由与其初始畴构型,主要是畴区尺寸和畴壁曲率相关的总自由能决定。
2.SPM定点脉冲极化诱导铌酸锂畴区的生长和驰豫特性。
采用SPM定点脉冲极化方式在LN中诱导了铁电翻转畴并系统研究了其生长和弛豫特性。研究发现:翻转畴的初始半径随脉冲偏压强度的增加线性增加,随脉冲偏压宽度的增加指数增加;极化偏压撤去后,翻转畴弛豫,其寿命随畴区初始半径的增加指数增加;存在一个临界稳定初始半径rC,初始半径大于rC的翻转畴在短暂收缩之后达到最终稳定状态,而初始半径小于rC的翻转畴在经历收缩和亚稳态之后最终完全消失;随着样品厚度的增加,临界稳定初始半径rC逐渐增加。采用外电场致铁电畴翻转、生长规律结合Molotskii等提出的LN晶体中的畴区弛豫理论可以很好地解释以上实验现象。
详细比较了采用定点脉冲极化和探针极性扫描方式诱导的翻转畴的开关动力学特征,指出这两种极化方式诱导的畴区在临界激活态半径、临界稳定初始半径以及畴区寿命方面的差异主要来源于畴构型的差异性。系统研究了定点脉冲极化方式下铁电翻转畴中心出现的与外加电场方向相反的异常翻转畴区,发现该异常翻转畴的形成、生长和弛豫过程与铁电翻转畴明显不同,采用探针电荷注入模型对上述现象进行了合理的解释。
3.LN晶体中双畴间距对畴区生长和弛豫特性的影响。
采用SPM定点脉冲极化技术在LN晶体中制备了不同畴间距的双畴结构,发现,小间距下双畴融合成一个较为稳定的畴;中等间距下,先制备的畴的寿命和后制备的畴的寿命分别长于和短于采用同等条件制备的孤立畴的寿命,并随畴间距的增加逐渐接近孤立畴的寿命;大间距下双畴之间的相互影响可以忽略。分析认为,探针上先后两次施加的用于制备畴区的脉冲偏压和畴间斥力共同决定了双畴结构的生长和弛豫过程,畴壁的横向运动主要受探针电场的影响,而其纵向运动则由畴区电荷斥力所决定。
4.外应力下BLT薄膜的畴构型演变。
利用SPM结合应力施加装置原位观察了单轴张、压应力施加前后BLT薄膜的畴构型,直接证实了外加机械应力下BLT薄膜中畴区的极化转向。系统讨论和分析了与实验现象相对应的畴区晶格排布转换规律,明确指出,外应力下,BLT薄膜中的极化倾向于沿压缩方向取向,并进一步推断,只要是含有两个相近晶轴(在高温顺电相等价)且极化沿其中一个晶轴的铁电体在外应力施加后都能观察到应力下的畴转向。