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碳纳米管(CNT)既可呈金属导电特性,亦可呈半导体特性。它的直径小、表面能高、比表面积大、原子配位不足,使其表面原子活性高、量子效应明显,易与周围的其它物质发生电子传递。利用这些独特的表面电子特性,使碳纳米管净化、剪切、氧化开口附带上羧基并使碳纳米管进一步羧基衍生化。羧基化的碳纳米管端口带有特定的功能基团而对分析物质的电化学行为产生特有的催化效应,因此研究羧基化的碳纳米管修饰电极的应用在分析化学领域具有广阔的应用前景。
1、采用不同的方法和实验参数纯化、剪切、修饰多壁碳纳米管(MCNT),并通过透射电镜、红外光谱仪的观察、分析和表征结果,研究超声和恒温回流两种不同的方法、不同的酸、酸浓度、时间、温度等实验参数对MCNT的纯化、剪切、修饰效果的影响。结果表明,纯化的最佳条件为:隔绝空气,520℃焙烧2h后,在2mol/L硝酸溶液中,恒温60℃下加热时间4h;剪切的最佳条件为:在混酸溶液V(浓H<,2>SO<,4>):V(浓HN03)=3:1中,在恒温120℃下超声8h后,再在混酸V(浓H<,2>SO<,4>):V(H<,2>O<,2>)=4:l中,在恒温70℃下加热4h;羧基化的最佳条件为在3mol/L盐酸溶液中,恒温45℃水浴中浸泡5h。实验结果为制备出羧基化的:MCNT优化了实验参数,并为用羧基化的MCNT修饰玻碳电极提供了可靠的依据。
2、通过实验研究,用机械研磨、抛光和清洁的方法处理玻碳电极,结合循环伏安法检测的结果确定玻碳电极表面已达到清洁和活化的要求。在此基础上,通过实验采用不同的有机溶剂,改变溶液中羧基化的MCNT的量,修饰玻碳电极的MCNT溶液量,干燥温度,干燥时间等实验条件和参数,得到了优化玻碳电极的修饰条件。研究结果表明,用DMF作为溶剂,溶液中羧基化的MCNT的浓度为1mg·ml<-1>,修饰量为10ul并在低温条件下干燥的羧基化的MCNT修饰玻碳电极检测效果最好,为用羧基化的MCNT修饰玻碳电极检测模拟水溶液中的痕量Pb<2+>、Cd<2+>、Hg<2+>和维生素B<,1>的研究奠定了基础。
3、用羧基化的MCNT修饰玻碳电极作为检测电极,同时检测模拟水溶液中的Pb<2+>、Cd<2+>、Hg<2+>,用溶出伏安法检测,改变支持电解液的种类、浓度、pH值、扫描电压范围、扫描速度等参数,通过实验研究,优化了检测方法和实验参数。研究结果表明,Cd<2+>的线性范围为8.9x10<-8>~8.9×10<-6>mol·L<-1>,检出限为3.0×10<-8>mol·L<-1>,相对标准偏差为3.9%,平均回收率是102.3%;pb<2+>的线性范围为7.2×10<-8>~9.7×10<-6>mol·,检出限是2.4×10<-8>mol·L<-1>,相对标准偏差为2.9%,平均回收率是96.0%;Hg<2+>的线性范围为7.5×10<-8>~1.0×10<-5>mol·L<-1>,检出限为2.5×10<-8>mol·L<-1>;相对标准偏差为3.5%,平均回收率是97.3%。
4、用羧基化的MCNT修饰玻碳电极作为检测电极,分别用循环伏安法和溶出伏安法检测针水中的维生素B<,1>。改变支持电解液的种类、浓度、pH值、扫描电压范围、扫描速度等实验参数。通过实验研究,优化了检测方法和实验参数,研究结果表明,维生素B<,1>的线性范围为5.9×10<-7>~5.9×10<-4> mol·L<-1>;检出限为1.6×10<-4>mol·L<-1>;相对标准偏差为8.2%,平均回收率是96.1%。
5、通过以上研究,得到了纯化、剪切、羧基化修饰MCNT的优化实验方法和参数;得到了羧基化的MCNT修饰玻碳电极的优化实验参数;用羧基化的MCNT修饰玻碳电极成功地检测了模拟水样中的痕量pb<2+>、Cd<2+>、Hg<2+>;用羧基化的MCNT修饰玻碳电极成功地检测了针水中的维生素B<,1>。