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硫系及卤素族固体电解质材料夹于两电极之间就能够构成非易失性阻变记忆元,并能够表现出良好的电学开关特性。通过控制器件中的电压或电流,材料的电阻可以在不同状态间转换,用以代表不同的逻辑状态。这类记忆元结构简单,成本低廉,目前已获得了众多微电子行业研究人员的青睐。
本论文主要采用脉冲激光沉积法(PLD),水热法(Hydrothermal Synthesis).高温气相-固相反应法(Gas-Solid Phase Reaction)以及电化学法(Elelctrochemical Growth)制备硫系及卤素族固体电解质薄膜。分别以X-射线衍射(XRD)和紫外光电子能谱(XPS)对薄膜的结构及组分进行分析,以扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)对薄膜的表面形貌进行了表征。利用聚焦离子束刻蚀工艺制备了固体电解质阻变存储器原型器件,研究了其开关特性。
主要研究成果如下:
1)采用PLD方法于室温在Pt/TiO2/SiO2/Si(Ⅲ)衬底上制备了纯相的Cu2S薄膜,经不同温度下对薄膜进行原位退火处理后发现:室温下及200℃退火处理后,Cu2S薄膜主要沿<101>一方向取向生长。退火温度升高至400℃时,Cu2S薄膜完全沿<002>一方向取向生长。退火处理还能使Cu2S薄膜表面更加均匀、致密、平整,并有效改善了Cu/Cu2S/Pt/TiO2/SiO2/Si(Ⅲ)阻变记忆元的开关特性,将阻变记忆元的高低阻态比值提高了6个数量级。
2)以n型高导硅n-Si(Ⅲ)衬底代替Pt衬底采用PLD法沉积制备了Cu2S阻变记忆元,并与Cu/Cu2S/Pt/TiO2/SiO2/Si(Ⅲ)阻变记忆元的开关特性进行了比较,可以看出Cu2S/Si(Ⅲ)界面未形成欧姆接触,其高低阻态电阻值之比大大低于Cu/Cu2S/Pt/TiO2/SiO2/Si(Ⅲ)记忆元的高低阻态电阻值之比。
3)发现采用PLD工艺制备纯相RbAg4I5薄膜的衬底温度范围十分有限,只能控制在80℃左右。温度变化不但会导致薄膜中产生AgI杂质相,还使薄膜的表面形貌发生巨大改变。激光束能量密度对薄膜的微观结构和电学开关行为也会产生影响,高能量密度有利于薄膜中RbAg4I5相的形成,还能使器件的开关电压的阈值降低,并能提高器件高低阻态间的电阻比值。
4)采用了水热法制备Cu2S固体电解质薄膜。在以硫脲为硫源,不添加表面活性剂的水热法制备Cu2S固体电解质薄膜过程中,无氧条件下400℃退火处理会使水热法制备薄膜的晶粒取向趋向有序,薄膜表面也会更加均匀、平整、致密。
5)同是水热体系生长Cu2S固体电解质薄膜,如果选用硫源的材料不同,薄膜的形貌也会有巨大差别。硫脲体系下生成的Cu2S薄膜表面排布着大小不一的钮扣状团簇,Na2S体系中生成的CU2S薄膜却表现为六角薄片状晶体的聚集。
6)气相硫化法在制备薄膜方面相比而言略为逊色。生成的硫化物薄膜比较粗糙,薄膜中晶粒较大,不能得到单一组分产物。
7)以电化学沉积法和水热硫化法均能成功制备表面均匀致密的Ag2S薄膜,生成的晶粒在200nm左右。