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纳米材料具有巨大的比表面积,优良的表面效应和量子尺寸效应,可望制得高比表面积、高效、高选择性的纳米催化剂。因此,纳米催化及应用研究正成为催化化学的研究热点。纳米材料的合成尤其是可控合成、材料的表征及其催化性能的研究是其中重要的课题之一。本报告运用化学法可控合成了Pt基纳米材料、石墨烯和氧化亚铜窄带隙半导体纳米材料,深入研究了其电催化及光催化性能。本报告主要由以下三部分研究内容组成:
1)银铂合金/石墨烯复合材料的制备和催化性质研究;
2)石墨烯修饰的电极探测溶液中抗坏血酸和对苯二酚的研究;
3)空心八面体状、球状Cu2O纳米材料的制备和光催化性质研究。
在第1部分研究内容中,以金纳米棒为模板,使用化学刻蚀法制备得到了AgPt合金壳的核壳结构纳米棒;通过静电作用,将石墨烯与Au@AgPt NRs自组装得到石墨烯/Au@AgPtNRs复合纳米材料。该材料在稀硫酸溶液中催化甲醇氧化的活性很高,达到了124 mA mg-Pt-1。银组分和石墨烯的引入,都对提高Pt的催化性能和抗中毒性能有利。
在第2部分研究内容中,将氧化石墨和石墨烯修饰在玻碳电极上,探测溶液中抗坏血酸和对苯二酚。氧化石墨修饰的电极对对苯二酚的电化学氧化还原能力较弱,石墨烯修饰的电极则具有较好的电化学氧化还原能力;对苯二酚在石墨烯电极上是扩散控制的过程,探测极限为3.8×10-7 mol L-1。而氧化石墨和石墨烯修饰的电极对抗坏血酸均有很好的电化学氧化能力。抗坏血酸在石墨烯电极上主要是吸附控制的过程,电化学催化活性位点是该材料上的羧基位点,探测极限为1×10-6mol L-1。
在第3部分研究内容中,我们在氢氧化钠、乙二胺、硝酸铜和水合肼的反应体系中,合成了球状、八面体状空心的氧化亚铜纳米材料。通过调整反应条件,可以对氧化亚铜纳米材料的形貌进行调控。乙二胺(EDA)作为调控剂,在空心结构的形成中起到了分子模板的作用。可见光催化降解染料的研究表明Cu2O纳米材料的光催化性质与其形貌密切相关,空心八面体形貌的Cu2O纳米材料具有最大的光催化活性。