【摘 要】
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碳纤维增强聚合物电解质复合材料超级电容器将结构器件的承载功能和电源器件的储能功能结合一体,可提高系统整体的结构效率与能量密度,在汽车工业和航空航天领域具有广泛的应用前景。目前,复合材料超级电容器的研究尚处于基础研究阶段,器件储能性能和电解质组分的离子电导率难以满足应用需求,关于电容器及其组分的结构功能相关性与协同调控研究基础薄弱。基于此,本文采用环氧树脂与电解液混溶,利用诱导分相法制备双连续相固态
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碳纤维增强聚合物电解质复合材料超级电容器将结构器件的承载功能和电源器件的储能功能结合一体,可提高系统整体的结构效率与能量密度,在汽车工业和航空航天领域具有广泛的应用前景。目前,复合材料超级电容器的研究尚处于基础研究阶段,器件储能性能和电解质组分的离子电导率难以满足应用需求,关于电容器及其组分的结构功能相关性与协同调控研究基础薄弱。基于此,本文采用环氧树脂与电解液混溶,利用诱导分相法制备双连续相固态聚合物电解质,以此为基体制备了碳纤维/环氧树脂基聚合物电解质复合材料超级电容器,研究了材料的微观结构、力学及电化学性能,具体研究内容和结果如下。采用航空级高性能5284环氧树脂作为结构相基体,1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐（EMIM-TFSI）作为电解液主要组分,利用诱导分相法制备了双连续相固态聚合物电解质。其中,环氧树脂相承担载荷,电解液相提供离子传输通道。电解液含量增加时,电解液相畴尺寸增大,聚合物电解质的离子电导率上升,而电解质的力学性能、耐热性和玻璃化转变温度降低。电解液中溶解的双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）和碳酸丙烯酯（PC）能精细化聚合物电解质双连续相结构,且LiTFSI会促进电解质体系的固化反应。电解液添加质量分数为50%时,电解液相畴尺寸为120±20 nm,聚合物电解质的离子电导率为2.4×10-1 mS/cm,弯曲模量和强度为1.00 GPa和26.0 MPa,玻璃化转变温度为114.7℃,而电解液亦使体系的最大反应放热峰从纯树脂的273.0℃移动至117.0℃。使用环氧树脂基固态聚合物电解质做基体,采用碳纤维/玻璃纤维/碳纤维三明治层叠方式制备了 3层及多层复合材料超级电容器。基体电解液的质量分数为50%时,复合材料电容器层间形成了较为均匀的双连续相结构,电解液相畴尺寸为120±28 nm,器件具有良好储能性能。同时,电解液相的存在导致复合材料电容器的弯曲模量、弯曲强度和层间剪切强度由纯环氧树脂基复合材料的23.9 GPa、443.0 MPa 和 58.0 MPa 下降至 18.1 GPa、160.0 MPa 和 13.5 MPa。复合材料超级电容器呈现双电层电容,其等效串联电阻随着器件层数和厚度的增加而增大,电容量逐渐减小。电容器由3层增加至5层时,器件等效串联电阻由80 Ω增大至526 Ω,比电容由25.2 F/m2下降至2.2 F/m2,而3层电容器在5000次循环稳定性测试后保留了 97.7%的初始电容值。用两个3层电容器与玻璃纤维隔膜进行黏结成型,考察了组装设计电容器的界面黏结强度,其层间剪切强度为14.5 MPa,并联时器件比电容为26.2 F/m2。
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