论文首先综述了化学发光生物分析、纳米材料在化学发光生物分析中的应用、分子逻辑的研究现状。近年来，制备化学发光功能化纳米材料用于固载和富集发光试剂，已成为化学发光生物分析发展的新趋势。目前，金纳米材料由于其良好的稳定性和生物兼容性，已经用于固载鲁米诺及其类似物，制备化学发光功能化纳米金。然而对其它化学发光功能化金属纳米材料如纳米银、纳米铂等以及化学发光功能化非金属纳米材料如石墨烯的研究较少。本论文发展了一系列新的合成方法，制备了多种新型的化学发光功能化纳米材料，包括鲁米诺功能化纳米银、鲁米诺功能化纳米银/氧化石墨烯、树突状铂/光泽精/石墨烯、鲁米诺和光泽精双功能化纳米金/氧化石墨烯和纳米氧化石墨烯。研究其形貌、表面组成、化学发光性质和荧光性质;将其用于构建分析探针和分析界面，发展了一系列标记和无标记化学发光生物分析新方法、分子逻辑门、分子编码器和解码器，用于DNA、蛋白质、有机小分子和金属离子的灵敏测定。主要内容如下:　　1.发现鲁米诺能在乙醇存在下一步室温还原硝酸银制备纳米银。此方法合成粒径在25-37nm之间的球形银纳米。利用紫外-可见吸收光谱、X射线光电子能谱、核磁共振氢谱和热重分析对银纳米表面的成分进行了鉴定，结果表明鲁米诺分子通过Ag-N共价作用与纳米银结合。所制备的功能化纳米材料具有良好的化学发光与电致化学性质，其发光强度明显优于文献报道的鲁米诺功能化纳米金。利用制备的银纳米作为标记物，构建了电致化学发光DNA分析探针，用于结核分枝杆菌DNA的检测。其线性范围为0.1-7.0fM，检测限为0.03fM，低于文献报道的关于结核分枝杆菌DNA测定的检测限。　　2.提出了一种简单的纳米氧化石墨烯制备方法。通过简单的浓硝酸热处理氧化石墨，就可以得到具有良好的稳定性和水溶性的纳米氧化石墨烯。所合成的纳米氧化石墨烯通过原子力显微镜、X射线光电子能谱、红外光谱、X射线衍射和拉曼光谱表征，结果显示纳米氧化石墨烯的平均厚度为0.8nm，宽度在10-60nm之间;其表面富含羟基、羧基等含氧基团。在氧化剂K2S2O8存在的条件下，纳米氧化石墨能产生强烈的电致化学发光，其电致化学发光强度十分稳定。其发光机理为氧化石墨烯自由基与硫酸根自由基之间的电子转移反应，产生激发态的氧化石墨烯，随后弛豫到基态。研究了纳米氧化石墨烯的荧光性质，发现其具有可见的荧光发射、良好的光稳定性、在宽的pH值范围内，荧光强度保持稳定的性质。　　3.通过鲁米诺在氧化石墨烯存在的条件下还原硝酸银制备氧化石墨烯/银纳米复合材料。获得的纳米复合材料通过透射电镜、紫外-可见吸收光谱、X射线光电子能谱、热重分析和电化学阻抗等进行表征。结果表明平均粒径为22nm的纳米银分布在氧化石墨烯的表面，鲁米诺分子也存在纳米复合物之中。提出了纳米复合材料的形成机理，认为银离子通过静电作用和Ag+-π相互作用被吸附到氧化石墨烯的表面，随后被鲁米诺还原为银纳米。该复合材料能与过氧化氢反应，产生化学发光;谷胱甘肽能有效增强其化学发光强度。利用增强效应，发展了一种谷胱甘肽的测定方法，线性范围为30-1000μM，检测限为25μM。制备的纳米复合材料在化学发光传感、生物芯片及生化分析等领域具有应用潜力。　　4.以光泽精为连接分子，采用两步溶液法使用硼氢化钠同时还原氧化石墨烯和氯铂酸，成功制备了树突状铂/光泽精/石墨烯复合纳米材料。首先利用光泽精与氧化石墨烯的作用，合成光泽精/氧化石墨烯复合物。通过透射电镜、紫外-可见吸收光谱、X射线光电子能谱对复合物的形貌进行了表征。其次利用光泽精/氧化石墨烯进一步合成树突状铂/光泽精/石墨烯复合纳米材料。通过调节反应配比，可以调控树突状纳米铂的粒径大小，其平均粒径在60-90nm。提出了纳米复合物的形成机理，认为首先形成球形铂纳米，随后二次生长形成树突状铂纳米。树突状铂/光泽精/石墨烯复合纳米材料与过氧化氢产生强烈的化学发光，在催化、能量转化、光电系统和化学发光传感器等领域具有重要的应用前景。　　5.开发了一种便捷、快速和可靠的方法制备鲁米诺、光泽精双功能化金纳米/氧化石墨烯复合材料。利用带正电的光泽精功能化氧化石墨烯吸附带负电氯金酸离子，利用鲁米诺原位还原氯金酸形成纳米金。纳米复合材料的形貌和表面组成通过透射电镜、X射线衍射、质谱和荧光光谱进行研究。结果表面金纳米均匀的分布在氧化石墨烯的表面，鲁米诺和光泽精共存于纳米复合物之中。金纳米的平均粒径可以通过氯金酸的加入量来控制，其范围为8-18nm。获得纳米复合材料能与过氧化氢反应产生双波长化学发光发射，能与硝酸银反应产生单波长的化学发光。此外，纳米复合材料也显示出较好的荧光性能，它不仅可以作为一种功能材料，还可以作为传感平台用于多物质的传感和生化分析。　　6.发现氧化石墨烯能淬灭吖啶酯与过氧化氢之间发光。淬灭机理归属于氧化石墨烯与吖啶酯发光体N-甲基吖啶酮之间的光电子转移或能量转移。利用这一淬灭效应及DNA杂交反应，建立了无标记、均相的DNA测定方法用于结核分枝杆菌DNA的检测方法。在不存在目标DNA时，单链的探针DNA和吖啶酯分子通过π-π堆积作用，被吸附到氧化石墨烯的表面，由于淬灭作用，发射出弱的化学发光;当存在目标DNA时，它与探针DNA形成双链结构，将吸引吖啶酯分子，使其从氧化石墨烯的表面脱落下来，产生强的化学发光。该方法的线性范围为1-200nM，检测限为0.65nM。通过选择不同的DNA探针，该方法可以拓展到其它目标DNA的检测。　　7.发现纳米金能作为能量接受体，有效地淬灭光泽精-过氧化氢之间的化学发光。利用这一能量共振转移体系，发展了一种无标记、均相无需任何识别元素的组蛋白分析方法。由于纳米金和光泽精-过氧化氢化学发光的发光体之间具有良好的光谱重叠，使得纳米金能接受发光体通过能量转移吸收发光体的能量，导致弱的化学发光。当存在组蛋白时，带负电的纳米金与带正电的组蛋白通过静电相互作用，使纳米金发生团聚，从而抑制了化学能量转移过程，产生较强的化学发光。通过信号变化，可以测定组蛋白的含量。其线性范围为30-500ng/mL，检测限为25ng/mL，是文献方法灵敏度的10000倍。开发的基于纳米金的化学发光能量转移方法简单、快捷和可靠，为组蛋白的灵敏测定提供了新的途径。　　8.利用鲁米诺、光泽精双功能化的纳米金/氧化石墨烯复合材料独特的化学发光性质构建了以化学发光为输出信号的无标记化学发光逻辑门，包括AND、OR和INHIBIT逻辑门。发现Fe2+在碱性环境下能诱导纳米复合材料产生化学发光。利用这一性质，将Fe2+和NaOH作为输入，化学发光作为输出，构建了化学发光AND逻辑门。当反应体系中存在氢氧化钠时，Ag+也能与纳米复合材料产生化学发光。这一结果被用于构建OR逻辑门，其中Fe2+和Ag+作为输入，化学发光作为输出。与此同时，利用NaClO和L-半胱氨酸分别能抑制Fe2+和Ag+与纳米复合物之间的化学发光，设计了两种INHIBIT逻辑门。这些逻辑门分别用于测定Fe2+、Ag+和L-半胱氨酸;还能进一步用于传感、临床诊断和环境监测等领域。　　9.利用氧化石墨烯对各种染料荧光的淬灭能力和对各种DNA结构的识别能力，通过染料标记一种或多种单链DNA，构建了基于氧化石墨烯的分子编码器和解码器，实现了高级的分子计算。构建的编码器能将DNA的分子信息转化为光学输出，也能通过光学信号了解DNA的分子结构信息。通过使用一个或多个染料标记的DNA，制备了2-to-1、4-to-2和8-to-3分子编码器和1-to-2编码器。所提出的分子计算方法是通用的，易于通过合理的DNA设计和更多荧光标记，拓展到其它更加复杂的分子计算体系和装置。此项工作不但证实了通过氧化石墨烯和染料标记DNA的智能组装可以实现分子计算，还缩小了分子计算和传统电子计算之间的差距，可望用于传感、智能医学诊断和数据处理等领域。